ISO 21238:2007
(Main)Nuclear energy — Nuclear fuel technology — Scaling factor method to determine the radioactivity of low- and intermediate-level radioactive waste packages generated at nuclear power plants
Nuclear energy — Nuclear fuel technology — Scaling factor method to determine the radioactivity of low- and intermediate-level radioactive waste packages generated at nuclear power plants
ISO 21238:2007 gives guidelines for the common basic methodology of empirically determining scaling factors to evaluate the radioactivity of difficult-to-measure nuclides in low- and intermediate-level radioactive waste packages. ISO 21238:2007 gives common guidelines for the scaling factors used in the characterization of contaminated wastes produced in nuclear power plants with water-cooled reactor. ISO 21238:2007 is also relevant to other reactor types, such as gas-cooled reactors. Methodologies for determining scaling factors based on theoretical considerations (i.e. not based on experimental measurement) are not covered by ISO 21238:2007.
Énergie nucléaire — Technologie du combustible nucléaire — Méthode des ratios pour déterminer la radioactivité des colis de déchets de faible et moyenne activité produits par les centrales nucléaires
L'ISO 21238:2007 donne des lignes directrices pour la méthode empirique des ratios (ou facteurs de corrélation) utilisée dans la détermination de l'activité des radionucléides difficiles à mesurer présents dans les colis de déchets nucléaires de faible et moyenne activité. Elle énonce des directives communes pour les ratios utilisés dans la caractérisation des déchets nucléaires produits par les centrales nucléaires équipées de réacteurs refroidis à l'eau. Elle est également applicable aux réacteurs refroidis au gaz. Elle ne traite pas des méthodologies de détermination de ratios, basées sur des considérations théoriques.
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INTERNATIONAL ISO
STANDARD 21238
First edition
2007-04-15
Nuclear energy — Nuclear fuel
technology — Scaling factor method to
determine the radioactivity of low- and
intermediate-level radioactive waste
packages generated at nuclear power
plants
Énergie nucléaire — Technologie du combustible nucléaire — Méthode
des ratios pour déterminer la radioactivité des colis de déchets de faible
et moyenne activité produits par les centrales nucléaires
Reference number
ISO 21238:2007(E)
©
ISO 2007
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ISO 21238:2007(E)
Contents Page
Foreword. iv
Introduction . v
1 Scope . 1
2 Terms and definitions. 1
3 Principle. 3
4 Sampling. 3
5 Evaluation methodology for scaling factor. 4
Annex A (informative) Practices and examples of application of scaling-factor method . 8
Bibliography . 23
© ISO 2007 – All rights reserved iii
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ISO 21238:2007(E)
Foreword
ISO (the International Organization for Standardization) is a worldwide federation of national standards bodies
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ISO 21238 was prepared by Technical Committee ISO/TC 85, Nuclear energy, Subcommittee SC 5, Nuclear
fuel technology.
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ISO 21238:2007(E)
Introduction
Burial disposal of low- and intermediate-level radioactive waste has been practiced in several countries.
Before disposal, the radioactivity of specific nuclides in waste packages have to be declared in accordance
with limits and criteria derived from safety assessment of the disposal facility. Some of these nuclides are
difficult to measure from the outside of the waste packages, because they are beta or alpha emitting nuclides.
There are a number of activity determination methods. The scaling-factor method is widely applied in order to
evaluate these difficult-to-measure nuclides. The scaling-factor method is based on a correlation between
easily measurable gamma emitting nuclides and difficult-to-measure nuclides. This International Standard
presents guidelines on the empirical scaling-factor method for evaluating the radioactivity of nuclear power
plant’s low and intermediate level waste.
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INTERNATIONAL STANDARD ISO 21238:2007(E)
Nuclear energy — Nuclear fuel technology — Scaling factor
method to determine the radioactivity of low- and intermediate-
level radioactive waste packages generated at nuclear power
plants
1 Scope
This International Standard gives guidelines for the common basic methodology of empirically determining
scaling factors to evaluate the radioactivity of difficult-to-measure nuclides in low- and intermediate-level
radioactive waste packages.
This International Standard gives common guidelines for the scaling factors used in the characterization of
contaminated wastes produced in nuclear power plants with water-cooled reactor. This International Standard
is also relevant to other reactor types, such as gas-cooled reactors. Methodologies for determining scaling
factors based on theoretical considerations (i.e. not based on experimental measurement) are not covered by
this International Standard.
2 Terms and definitions
For the purposes of this document, the following terms and definitions apply.
2.1
difficult-to-measure nuclide
nuclide whose radioactivity is difficult to measure directly from the outside of the waste packages by non-
destructive assay means
EXAMPLE Alpha emitting nuclides, beta emitting nuclides, and characteristic X-ray emitting nuclides.
2.2
key nuclide
gamma emitting nuclide whose radioactivity is correlated with that of difficult-to-measure nuclides and can be
readily measured directly by non-destructive assay means
NOTE Also called “easy-to-measure nuclide” or “marker nuclide”.
60 137
EXAMPLE Co and/or Cs.
2.3
scaling factor
factor or parameter derived from mathematical relationship used in calculating the radioactivity of
difficult-to-measure nuclide from that of key nuclide determined from sampling and analysis data
2.4
waste package
product of conditioning that includes the waste form and any container(s) and internal barriers (e.g. absorbing
materials and liner), as prepared for handling, transportation, storage and/or disposal
[1]
NOTE Adapted from IAEA Radioactive Waste Management Glossary. 2003 Edition .
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ISO 21238:2007(E)
2.5
representative sample
sample taken from a process of the material in that process or that quantity of material which is considered to
possess the average characteristics of the material
[2]
NOTE 1 Adapted from ISO 921:1997 .
NOTE 2 Samples of waste are used to determine the scaling-factor parameters for the target waste stream. A
representative sample is meant to closely resemble the characteristic nuclide content and activity proportions of the target
waste stream.
2.6
composite sample
mixture of samples from different containers such that the mass ratio of the samples is equal to the ratio of the
material masses contained in the containers
[2]
NOTE Adapted from ISO 921:1997 .
EXAMPLE Series of samples taken over a given period of time and weighted by collection rate; or a combined
sample consisting of a series of discrete samples taken over a given period of time and mixed according to a specified
weighting factor, such as stream flow or collection rate.
2.7
corrosion product nuclide
nuclide produced by activation of corrosion products temporarily deposited on in-core surfaces
60 63
EXAMPLE Co, Ni.
2.8
fission product nuclide
nuclide produced either by fission or by the subsequent radioactive decay of nuclides thus formed
[2]
NOTE Adapted from ISO 921:1997 .
137 90
EXAMPLE Cs, Sr.
2.9
alpha emitting nuclide
nuclide emitting an alpha particle when it decays
EXAMPLE Most actinides and transuranic nuclides.
2.10
transuranic nuclide
nuclide with atomic numbers above 92
2.11
dry active waste
solid waste generated in various waste streams in a nuclear power plant, including protective clothing,
replaced equipment, parts, plastics, polyvinyl chloride sheets, and high efficiency particulate air filters
removed during plant operation and maintenance
2.12
homogeneous waste
radioactive waste that shows an essentially uniform distribution of activity and physical contents
EXAMPLE Flowable wastes such as concentrates, solidified liquids and spent resins, in which the radioactivity may
reasonably be assumed to be uniformly distributed over the volume or flowable wastes uniformly mixed with a solid matrix.
2.13
heterogeneous waste
radioactive waste that does not meet the definition of homogeneous waste, including solid components and
mixtures of solid components, such as dry active waste and cartridge filters
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ISO 21238:2007(E)
3 Principle
The empirical scaling-factor method is a method for evaluating the radioactivity of defined difficult-to-measure
nuclides from the radioactivity of key nuclides, based on the correlations between difficult-to-measure nuclides
and key nuclides. To achieve this, it is important to understand the nuclide production mechanisms, the
physico-chemical behavior of nuclides and observe radiochemical analysis data. Statistical calculation is a
supplemental technique used for the quantitative evaluation of scaling-factor parameters from groupings of
radiochemical data.
The difficult-to-measure nuclides of primary interest are those with very long half-lives that persist in a
disposal site long after the period of institutional control. Their declarations are often important for the
assessment of the health and safety of the disposal site. Some national programs for low-level radioactive-
waste disposal establish specific limits on the concentrations of these nuclides in individual waste packages
as well as on their total content in the disposal site. These are specific acceptance criteria which are set by the
national regulatory system or waste management programs and are derived from the safety assessment of
disposal facilities. The information about the activity concentration and total activity are also required for the
transport of radioactive material.
Scaling factors provide a mechanism for estimating the quantities of difficult-to-measure nuclides in individual
waste packages based on limited radiochemical analysis of samples from the bulk waste stream. This is
achieved by observing the consistent and reproducible relationships between individual nuclides in samples
from a stream, which, with reasonable confidence, can be assumed to represent the entire stream.
4 Sampling
4.1 General
Scaling factors in the context of this International Standard are based on a database of samples. Therefore, it
is quite important to conduct appropriate sampling and create a database of analytical results. Described in
4.2.1 and 4.2.2 are two basic concepts employed for the collection of radioactivity data that serve as the basis
for the scaling-factor method.
4.2 Representative sampling
Two common approaches to ensuring representative samples are
⎯ homogenized sampling,
⎯ accumulated sampling.
4.2.1 Homogenized sampling
This sampling applies to waste that can be considered as homogeneous. In order to ensure that the activity
contained in the sample is uniformly distributed, the waste is sufficiently mixed before sampling or within the
sample process. Satisfactory accuracy can be ensured even for scaling factors obtained from a small number
of samples.
a) Waste is uniformly stirred and sampled from storage tanks.
b) Composite samples can be prepared by proportionally mixing waste.
4.2.2 Accumulated sampling
In this approach, waste samples are collected in suitable number or manner to represent the characteristic
features of a population of waste samples. This is applicable to both homogeneous waste streams and
heterogeneous waste streams.
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ISO 21238:2007(E)
4.2.3 Activity concentration range of waste samples
When sampling a defined waste stream in the case of accumulated sampling, it is important to obtain
radioactive waste samples having a wide range of activity concentrations in order to ensure effective
correlations between difficult-to-measure nuclides and key nuclides for waste from that stream.
4.3 Rejection of outliers
If an outlier is found within analysis results, the cause should be identified and the outlier can be corrected or
abandoned based on the study of distribution of data and origin of data. If the cause of such an outlier is not
identified, statistical methods can be applied optionally for rejection of outliers.
4.4 Records of samples
The following information should be recorded together with the measurement data of individual samples:
⎯ sample identification number;
⎯ plant name;
⎯ reactor identification and building identification;
⎯ reactor type (e.g. boiling water reactor, pressurized water reactor, heavy water reactor, etc.);
⎯ waste stream identification;
⎯ type of waste (e.g. spent resin, concentrates, metal, smear, etc.);
⎯ date of waste sampling;
⎯ date of waste analysis;
⎯ organization that conducted analysis;
⎯ radioactivity and detection limits of each nuclide (the activity concentration of each nuclide should be
corrected for decay to the generation date of waste);
3
⎯ moisture content of the waste (to be measured if necessary for H evaluation).
5 Evaluation methodology for scaling factor
5.1 Applicability of scaling-factor method
The scaling-factor method relies on correlations or predictable relationships between nuclides. The crucial
step is deciding whether a correlation exists, i.e. whether the scaling-factor method is applicable.
The applicability of the scaling-factor method for a given difficult-to-measure nuclide and a key nuclide pair
can be checked by either or both of the following ways:
⎯ consider their production mechanism, physicochemical behavior and observation of their correlation
diagrams;
⎯ use statistical methods to check for existence of a correlation.
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5.2 Evaluation by linear relationship
The radioactivity of the difficult-to-measure nuclide is predicted by multiplying its scaling factor by the
concentration of the key nuclide. The scaling factor is determined as the geometric mean of analyzed values.
af=×a (1)
dSF k
where
a is the activity concentration of the difficult-to-measure nuclide in either activity per mass or activity
d
3
per volume, e.g. expressed in Bq/kg or in Bq/m ;
f is the scaling factor, see Equation (2);
SF
a is the activity concentration of the key nuclide in either activity per mass or activity per volume, e.g.
k
3
expressed in Bq/kg or in Bq/m .
The geometric mean can be used to calculate scaling factors for the evaluation of activity concentrations in
the following manner:
n
fa=()a ×⋅⋅⋅×aa ×⋅⋅⋅×aa (2)
SF d,1 k,1 d,iik, d,n k,n
where
a is the activity concentration of the key nuclide in sample i (i = 1…n), e.g. expressed in Bq/kg if the
k,i
activity is expressed per mass;
a is the activity concentration of the difficult-to-measure nuclide in sample i (i = 1…n), e.g. expressed
d,i
in Bq/kg if the activity is expressed per mass;
n is the number of samples.
5.3 Evaluation by nonlinear relationship
The following method using linear regression of logarithms of measurement data can be applied for
the evaluation of difficult-to-measure nuclides where there is a nonlinear relationship between the
difficult-to-measure nuclide and key nuclide. For example, when the nuclide ratio shows a dependence on
concentration, there can be a nonlinear relationship.
β
a=×α α (3)
d
k
This corresponds to
ln(a ) = α ′ + β × ln(a ) (4)
d k
where
a is the activity concentration of the difficult-to-measure nuclide to be determined, e.g. expressed in
d
Bq/kg if the activity is expressed per mass;
a is the activity concentration of the key nuclide, e.g. expressed in Bq/kg if the activity is expressed
k
per mass;
α, α ′ are constants (α ′ = lnα);
β is the regression coefficient.
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ISO 21238:2007(E)
5.4 Selection of key nuclides
The key nuclides used in evaluating the activity concentrations of difficult-to-measure nuclides are selected
based on the following factors. Gamma-emitting nuclides shall meet the basic characteristics and it is
recommended that they meet at least one of the additional characteristics.
a) Basic characteristics:
⎯ can be measured by non-destructive means when present in waste packages,
⎯ having activity levels above the detection limit,
⎯ having a correlation with required difficult-to-measure nuclides,
⎯ having a relatively long half-life (e.g. years rather than days).
b) Additional characteristics:
⎯ having a nuclide production mechanism similar to that of difficult-to-measure nuclides, and/or
⎯ having physical properties (particularly solubility) similar to those of difficult-to-measure nuclides.
60
Specifically, Co is normally used as a key nuclide for corrosion-product nuclides and activation-product
60 137
nuclides from reactor coolant and Co and/or Cs as key nuclides for fission product nuclides and
alpha-emitting nuclides.
5.5 Integration and classification methodology for scaling factor
Data collected from various waste streams can be combined for the determination of particular Scaling
Factors providing that it can be demonstrated that the data are all part of the same general population of data.
That is, based on a comparison of means and variance, it can be established that the data populations are not
different.
Data can be integrated over extended waste streams given that no significant trends or no significant changes
in operating status are occurring.
5.5.1 Integration and classification of corrosion product nuclides
5.5.1.1 Consideration by type and design of nuclear power plant
The correlation of difficult-to-measure nuclides such as corrosion product nuclides to key nuclides strongly
depends on the composition of the materials involved.
Therefore, if the compositions of materials are not significantly different among several plants, the associated
radiochemical analysis data can be merged to establish a single scaling factor. Different reactor types (e.g.
boiling water reactor, pressurized water reactor) generally produce different scaling factor parameters for the
same combination of nuclides from similar waste streams because of differences in the compositions of some
in-core materials and water chemistry.
5.5.1.2 Consideration by waste stream
Many corrosion product nuclides show a common production mechanism and transport behavior in the plant.
Thus, classification by waste stream might not be necessary for those corrosion product nuclides in a given
plant design.
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ISO 21238:2007(E)
5.5.2 Integration and classification of fission product nuclides and alpha emitting nuclides
5.5.2.1 Consideration by nuclear power plant history
The correlation between fission-product nuclides, alpha-emitting nuclides and key nuclides can change
depending on the history of fuel failure (i.e. the inventory of fission-product nuclides and alpha-emitting
nuclides).
Therefore, if the inventory (e.g. of the reactor cooling water) of fission-product nuclides and alpha-emitting
nuclides is not significantly different among several similar plants, the associated radiochemical analysis data
can be merged to establish a single scaling factor.
5.5.2.2 Consideration by waste stream
Since the solubility of fission products and alpha-emitting nuclides can differ from that of the key nuclides, it
can be necessary to group waste streams based on combinations of difficult-to-measure nuclides and key
nuclides. This accounts for the differences in the individual nuclides transport behavior in given plant systems.
5.6 Scaling-factor accuracy
Scaling-factor accuracy is influenced by several factors, including representative sampling and laboratory
analysis. This accuracy is the primary parameter under the control of the waste generator.
One of the following two approaches should be applied to ensure the accuracy of the scaling factors used to
determine the radioactive concentrations of waste packages.
⎯ Accuracy is ensured by applying homogenized sampling.
NOTE Detail for homogenized sampling is given in 4.2.1.
⎯ When accumulated sampling is applied, one of the following three methods is sufficient to ensure the
accuracy. Confidence in individual scaling factors can be achieved by considering the uncertainty or by
applying averaging methods to multiple sample records.
NOTE Details for accumulated sampling is given in 4.2.2.
a) Consider the parameters affecting uncertainty of the scaling factors.
b) Obtain a suitable number of analyzed data.
c) Consider appropriate manner of sampling.
The scaling-factor uncertainty can be evaluated taking into account the following sample data:
⎯ number of data;
⎯ standard deviation.
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ISO 21238:2007(E)
Annex A
(informative)
Practices and examples of application of scaling-factor method
This annex provides explanatory notes on the stipulations in the main text and matters relating to them. This
annex gives examples and practices to assist the understanding or use of the standard document.
A.1 Application
A.1.1 General
The scaling-factor (SF) method is an evaluation technique to determine the activity concentrations of
difficult-to-measure (DTM) nuclides. Such nuclides include those emitting low energy photons, pure beta
emitters and alpha emitting nuclides that are important to long-term disposal safety.
Using the SF method, the activity concentrations of DTM nuclides in waste packages are estimated by using a
60
correlation between their activity concentrations and those of key nuclides such as Co.
One approach to the application of the SF method is to perform an empirical evaluation, in which the
combined effects of various factors (e.g. variations in the amounts of nuclides produced by nuclear reactions,
transportation behavior, and properties of those nuclides) are accounted for by the use of representative mean
values. These are derived by combining data from analysis (e.g. radiochemical) of actual wastes. It is
important to understand this fundamental approach to apply the SF method.
Figure A.1 shows a basic flow for application of the SF method. The evaluation and application typically
proceed through the following steps.
A.1.2 Step 1
For proper use of SF approach, where data from multiple power plants are combined, it is important to
evaluate and investigate the characteristic differences between plants and the properties (e.g. homogeneity,
etc.) of the waste subject to sampling. Some plant characteristics important to this process are listed below:
⎯ reactor type;
⎯ reactor component materials;
⎯ fuel performance history;
⎯ mechanism through which nuclides are produced;
⎯ variations in waste treatment;
⎯ plant operational condition.
In this step, plant characteristics and other factors, such as waste streams that affect the composition ratios
between DTM nuclides and key nuclides (i.e. SF), are studied and SF classifications based on SF variability
due to these factors are assessed. In addition, a sampling plan is developed covering the grouping of plants,
waste streams and range of activity concentration of wastes.
NOTE The basic concept of representative sampling is specified in Clause 4.
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ISO 21238:2007(E)
A.1.3 Step 2
Appropriate sampling is carried out in accordance with the studies shown in Step 1. The selected wastes are
sampled, and nuclide analysis data are collected through analysis of the samples.
NOTE 1 Requirements for sampling are specified in Clause 4. Records are managed accordingly.
NOTE 2 The practices of selecting key nuclides are shown in A.2.
A.1.4 Step 3
Using the nuclide analysis data, the correlation between DTM nuclides and the key nuclides is observed
through the use of scatter diagrams. SF groupings are studied considering the influencing factors that were
examined in Step 1.
The applicability of the SF method for a particular grouping is determined based on whether there is an
observable correlation between the concentrations of DTM nuclides and selected key nuclides.
If applicability of SF method cannot be confirmed, another evaluation method for determining the DTM nuclide
may be employed, such as “Mean activity” method. The so called “Mean activity” is based on calculating the
mean value from a set of measurements on representative samples and applying this value to other packages.
Alternatively, the upper bound value from measurement or by theoretical calculation can be used instead of
the mean value to produce a conservative estimate.
The possibility of integration or classification of waste streams and plants is determined based on, for example,
observation of scatter diagrams.
NOTE 1 The basic concept of selecting key nuclides is given in 5.4.
NOTE 2 For determining the applicability of the SF method, refer to 5.1.
NOTE 3 The basic concept in integrating waste streams for SF evaluation is shown in 5.5.
NOTE 4 Practices about SF differences among various plant types and waste streams are discussed in Clauses A.3
and A.4.
A.1.5 Step 4
The activity concentrations or total activity of key nuclides in each waste package to be assayed are
determined by measuring the surface dose rate of the waste package and calculating a key nuclide activity
using a “dose-rate-to-activity” conversion calculation, or by gamma spectroscopy or other means. The activity
concentrations of DTM nuclides are calculated based on the nuclide specific SFs and the appropriate key
nuclides activity for each waste package.
NOTE 1 Appropriate calculation methods for determining SF values from collected nuclide analysis data, see 5.2 and
5.3.
NOTE 2 The ways to keep accuracy of applicable SFs are given in 5.6.
NOTE 3 An example method to maintain SF accuracy is given in Clause A.5.
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ISO 21238:2007(E)
NOTE SF is Scaling Factor, DTM nuclide is difficult-to-measure nuclide.
Figure A.1 — Basic flow of application for Scaling Factor (SF) method
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ISO 21238:2007(E)
A.2 Key nuclide selection
A.2.1 Basic approach
This International Standard requires in 5.4 the following four basic characteristics for a gamma-emitting key
nuclide:
a) nuclide that can be measured by non-destructive means when present in waste packages;
b) having activity levels above the detection limit;
c) having a correlation with required difficult-to-measure (DTM) nuclides;
d) having a relatively long half-life.
60 137
Since Co and Cs in most cases satisfy the above basic characteristics, they are widely used as key
137
nuclides. Cs is usually preferred for use as a key nuclide for fission products. However, it is not often found
in sufficient concentration to be consistently determined by external non-destructive measurement. Note that
60
Co can be used as key nuclide for fission-product nuclides, alpha-emitting and transuran
...
NORME ISO
INTERNATIONALE 21238
Première édition
2007-04-15
Énergie nucléaire — Technologie du
combustible nucléaire — Méthode des
ratios pour déterminer la radioactivité
des colis de déchets de faible et
moyenne activité produits par les
centrales nucléaires
Nuclear energy — Nuclear fuel technology — Scaling factor method to
determine the radioactivity of low- and intermediate-level radioactive
waste packages generated at nuclear power plants
Numéro de référence
ISO 21238:2007(F)
©
ISO 2007
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ISO 21238:2007(F)
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ii © ISO 2007 – Tous droits réservés
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ISO 21238:2007(F)
Sommaire Page
Avant-propos. iv
Introduction . v
1 Domaine d'application. 1
2 Termes et définitions. 1
3 Principe. 3
4 Échantillonnage . 3
5 Méthode de la détermination des ratios. 5
Annexe A (informative) Pratiques et exemples d'application de la méthode des ratios . 9
Bibliographie . 24
© ISO 2007 – Tous droits réservés iii
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ISO 21238:2007(F)
Avant-propos
L'ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération mondiale d'organismes nationaux de
normalisation (comités membres de l'ISO). L'élaboration des Normes internationales est en général confiée
aux comités techniques de l'ISO. Chaque comité membre intéressé par une étude a le droit de faire partie du
comité technique créé à cet effet. Les organisations internationales, gouvernementales et non
gouvernementales, en liaison avec l'ISO participent également aux travaux. L'ISO collabore étroitement avec
la Commission électrotechnique internationale (CEI) en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les Normes internationales sont rédigées conformément aux règles données dans les Directives ISO/CEI,
Partie 2.
La tâche principale des comités techniques est d'élaborer les Normes internationales. Les projets de Normes
internationales adoptés par les comités techniques sont soumis aux comités membres pour vote. Leur
publication comme Normes internationales requiert l'approbation de 75 % au moins des comités membres
votants.
L'attention est appelée sur le fait que certains des éléments du présent document peuvent faire l'objet de
droits de propriété intellectuelle ou de droits analogues. L'ISO ne saurait être tenue pour responsable de ne
pas avoir identifié de tels droits de propriété et averti de leur existence.
L'ISO 21238 a été élaborée par le comité technique ISO/TC 85, Énergie nucléaire, sous-comité SC 5,
Technologie du combustible nucléaire.
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ISO 21238:2007(F)
Introduction
L'enfouissement des déchets nucléaires de faible et moyenne activité (FA/MA) est pratiqué dans plusieurs
pays. Avant l'évacuation, les activités massiques des colis de déchets doivent être déclarées et respecter les
limites d'activité, par radionucléide, définies à partir de l'étude de sûreté du centre d'évacuation. Certains des
radionucléides à déclarer, émetteurs bêta ou alpha, sont difficilement mesurables depuis l'extérieur des colis
de déchets.
Il existe plusieurs méthodes de détermination de l'activité. La méthode des ratios (ou facteurs de corrélation)
est largement appliquée pour évaluer ces radionucléides difficiles à mesurer. La méthode des ratios est basée
sur la corrélation entre les radionucléides, émetteurs gamma, facilement mesurables et les radionucléides
difficiles à mesurer. La présente Norme internationale présente des recommandations sur la méthode
empirique des ratios pour évaluer la radioactivité des déchets de faible et moyenne activité (FA/MA) produits
par les centrales nucléaires.
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NORME INTERNATIONALE ISO 21238:2007(F)
Énergie nucléaire — Technologie du combustible nucléaire —
Méthode des ratios pour déterminer la radioactivité des colis de
déchets de faible et moyenne activité produits par les centrales
nucléaires
1 Domaine d'application
La présente Norme internationale donne des lignes directrices pour la méthode empirique des ratios (ou
facteurs de corrélation) utilisée dans la détermination de l'activité des radionucléides difficiles à mesurer,
présents dans les colis de déchets nucléaires de faible et moyenne activité.
Elle énonce des directives communes pour les ratios utilisés dans la caractérisation des déchets nucléaires
produits par les centrales nucléaires équipées de réacteurs refroidis à l'eau. Elle est également applicable aux
réacteurs refroidis au gaz. Elle ne traite pas des méthodologies de détermination de ratios, basées sur des
considérations théoriques (par exemple celles non basées sur de la mesure expérimentale).
2 Termes et définitions
Pour les besoins du présent document, les termes et définitions suivants s'appliquent.
2.1
radionucléide difficile à mesurer
radionucléide dont la radioactivité est difficilement mesurable depuis l'extérieur des colis de déchets par des
méthodes non destructives
EXEMPLE Radionucléides émetteurs alpha, émetteurs bêta et émetteurs dans des raies X caractéristiques.
2.2
radionucléide traceur
radionucléide émetteur gamma dont l'activité est corrélée avec celle du radionucléide difficile à mesurer et
peut être aisément mesurée directement par des méthodes non destructives
NOTE Aussi appelé radionucléide facile à mesurer ou radionucléide clé.
60 137
EXEMPLE Co et/ou Cs.
2.3
ratio
facteur de corrélation
facteur ou paramètre issu de la relation mathématique appliquée aux résultats d'analyse d'échantillons pour le
calcul de la radioactivité d'un radionucléide difficile à mesurer à partir de celle d'un radionucléide traceur
2.4
colis de déchets
ensemble constitué du bloc de déchets, du (des) emballage(s) et des écrans internes au(x) colis (par exemple
protection biologique et matériaux absorbants), tel que conditionné pour être manutentionné, transporté,
entreposé et/ou stocké
[1]
NOTE Adaptation du glossaire AIEA Radioactive Waste Management Glossary. Édition 2003 .
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ISO 21238:2007(F)
2.5
échantillon représentatif
échantillon de matière prélevé directement au niveau d'un process ou sur de la matière résultant de ce
process et qui en possède les caractéristiques moyennes
[2]
NOTE 1 Adapté de l'ISO 921:1997 .
NOTE 2 Les échantillons d'un type de déchet donné servent à déterminer les paramètres de ratios pour la production
de déchets correspondante. Un échantillon représentatif est prévu pour ressembler étroitement au contenu radioactif et à
l'activité de la production de déchets à laquelle il correspond.
2.6
échantillon composite
mélange d'échantillons prélevés dans différents contenants et dont le rapport des masses est égal au rapport
des masses des matières contenues dans ces contenants
[2]
NOTE Adapté de l'ISO 921:1997 .
EXEMPLE Séries d'échantillons prélevés sur une période donnée et de masses correspondant à un taux de
prélèvement donné; ou un échantillon résultant du mélange de plusieurs échantillons discrets, prélevés sur une période
donnée, selon un facteur de pondération donné, tel qu'issu des niveaux de production ou des taux de prélèvements.
2.7
produit de corrosion
radionucléide résultant de l'activation de produits de corrosion déposés temporairement sur les surfaces
internes
60 63
EXEMPLE Co, Ni.
2.8
produit de fission
radionucléide résultant soit de la fission nucléaire, soit de la décroissance radioactive de radionucléides issus
de la fission nucléaire
[2]
NOTE Adapté de l'ISO 921:1997 .
137 90
EXEMPLE Cs, Sr.
2.9
émetteur alpha
radionucléide émettant une particule alpha lors de sa décroissance radioactive
EXEMPLE La plupart des actinides et des transuraniens.
2.10
transuranien
radionucléide dont le numéro atomique est supérieur à 92
2.11
déchet technologique
déchet solide de natures diverses, incluant les tenues protectrices, les matériels rebutés, les composants de
circuits, les plastiques, les feuilles de polychlorure de vinyle et les filtres d'air à haute efficacité, produits par
une centrale nucléaire, en fonctionnement et lors d'opérations de maintenance
2.12
déchet homogène
déchet radioactif qui présente, avant tout, une distribution homogène de l'activité et des matières qui les
composent
EXEMPLE Des déchets fluides tels que les concentrats, les liquides solidifiés et les résines usées, dans lesquels la
radioactivité peut raisonnablement être considérée comme uniformément répartie dans le volume du déchet, ou déchets
fluides uniformément mélangés à une matrice solide.
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ISO 21238:2007(F)
2.13
déchet hétérogène
déchet radioactif qui ne répond pas à la définition du déchet homogène, comme des composants solides ou
des mélanges de composants solides tels que les déchets radioactifs secs et les cartouches filtrantes
3 Principe
La méthode empirique des ratios est une méthode d'évaluation de l'activité des radionucléides difficiles à
mesurer à partir de l'activité des radionucléides traceurs sur la base de corrélations entre les deux types de
radionucléides. Pour la mettre en œuvre, il est essentiel de comprendre les mécanismes de production des
radionucléides, leur comportement physico-chimique et d'analyser les résultats des analyses radiochimiques.
Le calcul statistique est une technique additionnelle, par regroupement des données radiochimiques,
s'appliquant à l'évaluation de la quantification des paramètres des ratios.
Les radionucléides difficiles à mesurer importants pour la sûreté du stockage sont ceux qui ont une très
longue durée de vie et qui seront donc présents dans le site de stockage, longtemps après la phase de
surveillance institutionnelle. Leurs déclarations sont souvent importantes pour l'évaluation des impacts
sanitaires et de sûreté du site de stockage. Quelques programmes nationaux de stockage de déchets à faible
radioactivité fixent pour ces radionucléides des activités massiques limites au niveau des colis et des
capacités limites pour le site de stockage. Ces critères d'acceptation sont fixés par les organismes nationaux
de régulation et de gestion des déchets; ils sont issus des évaluations de sûreté des centres de stockage.
Des informations sur l'activité volumique et l'activité totale sont aussi exigées pour le transport des matières
radioactives.
Les ratios représentent un moyen d'estimer les quantités de radionucléides difficiles à mesurer dans les colis
de déchets. Ils sont obtenus à partir des résultats de l'analyse radiochimique d'un nombre limité d'échantillons
prélevés dans les déchets produits en grande quantité. Cela est réalisé par l'observation de relations
convergentes et reproductibles entre des radionucléides individuels dans la production de déchets pour
assurer avec une confiance raisonnable que le groupe d'échantillons est bien représentatif de l'ensemble de
la production de ces déchets.
4 Échantillonnage
4.1 Généralités
Les ratios, dans le contexte de la présente Norme internationale, sont calculés à partir d'une population
d'échantillons. Il est donc important de procéder à un échantillonnage approprié et de créer des banques de
résultats d'analyse. Deux concepts de base, présentés en 4.2.1 et en 4.2.2 sont utilisés pour bâtir les
populations de données qui serviront à la méthode des ratios.
4.2 Échantillonnage représentatif
Deux approches usuelles assurent un échantillonnage représentatif:
⎯ l'échantillonnage homogène;
⎯ l'échantillonnage par accumulation.
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4.2.1 Échantillonnage homogène
Cet échantillonnage s'applique aux déchets qui peuvent être considérés comme homogènes. Afin de garantir
que l'activité contenue dans l'échantillon est uniformément distribuée, les déchets sont suffisamment
mélangés avant d'être échantillonnés ou pendant les opérations d'échantillonnage. Par conséquent, on peut
garantir une précision satisfaisante des ratios obtenus à partir d'un petit nombre d'échantillons.
a) Les déchets stockés en réservoirs sont uniformément brassés et échantillonnés.
b) Les échantillons composites peuvent être préparés par un mélange pondéré de déchets.
4.2.2 Échantillonnage par accumulation
Dans la présente approche, les échantillons de déchets sont collectés en nombre suffisant ou de manière à
constituer une population d'échantillons représentatifs des caractéristiques des déchets. Elle s'applique à la
fois aux déchets homogènes et aux déchets hétérogènes.
4.2.3 Plage d'activité des échantillons de déchets
Dans le cas d'un échantillonnage par accumulation d'une production donnée d'un type de déchets, il est
important de les échantillonner dans une plage d'activité la plus large possible pour obtenir des corrélations
robustes entre les radionucléides difficiles à mesurer et les radionucléides traceurs.
4.3 Rejet des points aberrants
Si un résultat d'analyse semble aberrant, la cause devra en être identifiée. Le résultat aberrant pourra alors
être corrigé ou éliminé en fonction de la distribution et de l'origine des résultats. Si la cause d'un tel résultat
n'est pas identifiée, des méthodes statistiques peuvent être employées pour l'éliminer.
4.4 Enregistrement des échantillons
Il convient que les informations suivantes soient enregistrées en même temps que les résultats d'analyse de
chaque échantillon:
⎯ numéro d'identification de l'échantillon;
⎯ nom de la centrale;
⎯ identification du réacteur et identification du bâtiment;
⎯ type de réacteur (par exemple réacteur à eau bouillante, réacteur à eau pressurisée, réacteur à eau
lourde, etc.);
⎯ identification de la production de déchets;
⎯ type de déchets (par exemple résines usées, concentrats, métaux, frottis, etc.);
⎯ date de l'échantillonnage des déchets;
⎯ date de l'analyse des déchets;
⎯ organisme qui a réalisé l'analyse;
⎯ radioactivité et limites de détection de chaque radionucléide (il convient que l'activité de chaque
radionucléide soit corrigée de la décroissance radioactive du déchet par rapport à sa date de production);
3
⎯ taux d'humidité du déchet (à mesurer si nécessaire pour l'évaluation du H).
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5 Méthode de la détermination des ratios
5.1 Application de la méthode des ratios
La méthode des ratios dépend de l'existence de corrélations ou de relations supposées entre différents
radionucléides. L'étape cruciale est donc de statuer sur l'existence d'une corrélation, c'est-à-dire si la méthode
est utilisable.
L'applicabilité de la méthode des ratios à un radionucléide difficile à mesurer et à un radionucléide traceur
peut être validée par l'une ou chacune des façons suivantes:
⎯ considérer leur mécanisme de production, leur comportement physico-chimique et analyser leur courbes
de corrélations;
⎯ utiliser des méthodes statistiques pour valider l'existence d'une corrélation.
5.2 Détermination selon une relation linéaire
L'activité du radionucléide difficile à mesurer est déterminée en multipliant son ratio par l'activité du
radionucléide traceur. Le ratio est déterminé comme une moyenne géométrique des valeurs analysées.
af=×a (1)
dSF k
où
a est l'activité du radionucléide difficile à mesurer, massique ou volumique, exprimée, par exemple,
d
3
en Bq/kg ou en Bq/m ;
f est le ratio ou le facteur de corrélation, voir l'Équation (2);
SF
a est l'activité du radionucléide traceur, massique ou volumique, exprimée, par exemple, en Bq/kg ou
k
3
en Bq/m .
La moyenne géométrique peut être utilisée pour calculer les ratios rentrant dans la détermination des
concentrations d'activité, de la manière suivante:
n
fa=()a ×⋅⋅⋅×aa ×⋅⋅⋅×aa (2)
SF d,1 k,1 d,iik, d,n k,n
où
a est l'activité du radionucléide traceur dans l‘échantillon i (i = 1…n), exprimée, par exemple, en
k,i
Bq/kg si l'activité est massique;
a est l'activité du radionucléide difficile à mesurer dans l‘échantillon i (i = 1…n), exprimée, par
d,i
exemple, en Bq/kg si l'activité est massique;
n est la quantité d'échantillons.
5.3 Détermination selon une relation non linéaire
La méthode suivante qui utilise la régression linéaire des logarithmes des données peut être appliquée dans
la détermination des radionucléides difficiles à mesurer lorsqu'il y a une relation non linéaire entre le
radionucléide difficile à mesurer et le radionucléide traceur. Par exemple, lorsque le ratio varie en fonction du
niveau d'activité des échantillons, il peut y avoir une relation non linéaire.
β
aa=×α (3)
dk
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Cela correspond à
lnaa=+αβ′ ×ln (4)
() ( )
dk
où
a est l'activité du radionucléide difficile à mesurer à mesurer, exprimée, par exemple, en Bq/kg si
d
l'activité est massique;
a est l'activité du radionucléide traceur, exprimée, par exemple, en Bq/kg si l'activité est massique;
k
α, α ′ sont des constantes (α ′ = In α);
β est le coefficient de régression.
5.4 Sélection des radionucléides traceurs
Les radionucléides traceurs utilisés pour la détermination des activités des radionucléides difficiles à mesurer
sont sélectionnés d'après les facteurs explicités ci-après. Ces radionucléides émetteurs gamma doivent
satisfaire a minima les caractéristiques de base et il est recommandé qu'ils satisfassent au moins à l'une des
caractéristiques additionnelles.
a) Caractéristiques de base:
⎯ pouvant être mesuré par des moyens non destructifs lorsqu'il est présent dans les colis de déchets,
⎯ ayant des niveaux d'activité supérieurs aux limites de détection,
⎯ ayant une corrélation avec les radionucléides difficiles à mesurer devant être déclarés, et
⎯ ayant une durée de vie relativement longue (par exemple en années plutôt qu'en jours).
b) Caractéristiques additionnelles:
⎯ avoir un mécanisme de production comparable à celui des radionucléides difficiles à mesurer, et/ou
⎯ avoir des propriétés physiques (en particulier la solubilité) proches de celles des radionucléides
difficiles à mesurer.
60
Plus précisément, le Co est normalement utilisé comme un radionucléide traceur des produits de corrosion
60 137
et des produits d'activation de l'eau de refroidissement, et le Co et/ou le Cs comme radionucléides
traceurs des produits de fission et des émetteurs alpha.
5.5 Méthodologie de globalisation et de classification des ratios
Les données collectées à partir de différents types de déchets peuvent être combinées pour déterminer des
ratios particuliers à condition que l'on puisse démontrer que toutes ces données font bien partie d'une même
population générale. Autrement dit, on peut montrer que les différentes populations de données peuvent être
globalisées en se basant sur une comparaison des moyennes et des variances.
Les données peuvent être globalisées et étendues à plusieurs classes de déchets pour autant qu'aucune
tendance ou changement significatif n'apparaisse dans le fonctionnement des installations.
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ISO 21238:2007(F)
5.5.1 Globalisation et classification des radionucléides produits de corrosion
5.5.1.1 Prise en considération du type et de la conception de la centrale nucléaire
Les corrélations entre les radionucléides produits de corrosion difficiles à mesurer et les radionucléides
traceurs dépendent fortement de la composition des matériaux en question.
Par conséquent, si la composition des matériaux de plusieurs centrales nucléaires n'est pas significativement
différentes, l'analyse des résultats des analyses radiochimiques associées peut conduire à établir un ratio
unique. Des réacteurs de types différents (réacteur à eau bouillante, réacteur à eau pressurisée) produiront
généralement des ratios différents pour de mêmes combinaisons de radionucléides de mêmes types de
déchets, à cause des différences de composition de matériaux internes et de la chimie de l'eau.
5.5.1.2 Prise en considération du type de déchets
De nombreux produits de corrosion ont un même mécanisme de production et un même comportement au
transport dans le réacteur. Donc, une différentiation des types de déchets peut ne pas être nécessaire pour
ces radionucléides pour une conception de réacteur donnée.
5.5.2 Globalisation et classification des radionucléides produits de fission et des radionucléides
émetteurs alpha
5.5.2.1 Considération de l'historique de la centrale nucléaire
La corrélation entre les radionucléides produits de fission ou les radionucléides émetteurs alpha et les
radionucléides traceurs peut évoluer selon l'historique des défaillances de combustible (c'est-à-dire de
l'inventaire des radionucléides produits de fission et des radionucléides émetteurs alpha).
Par conséquent, si l'inventaire (par exemple dans l'eau de refroidissement du réacteur) des radionucléides
produits de fission et des radionucléides émetteurs alpha n'est pas significativement différent entre plusieurs
centrales de même conception, l'analyse des résultats des analyses radiochimiques associées peut conduire
à établir un ratio unique.
5.5.2.2 Prise en considération du type de déchets
Puisque les solubilités des radionucléides produits de fission et des radionucléides émetteurs alpha peuvent
être différentes de celle des radionucléides traceurs, il peut s'avérer nécessaire de regrouper les types de
déchets selon les associations entre radionucléides difficiles à mesurer et radionucléides traceurs. Ainsi, les
différences de comportement au transport des radionucléides dans les systèmes d'une centrale de conception
donnée seront prises en compte.
5.6 Exactitude de ratios
L'exactitude des ratios dépend de plusieurs facteurs dont la représentativité de l'échantillonnage et l'analyses
de laboratoire. Elle est le principal paramètre dont le producteur de déchets a la responsabilité.
Il convient d'appliquer l'une des deux approches suivantes pour garantir la justesse des ratios utilisés dans la
détermination de l'activité des déchets.
⎯ La justesse est garantie par l'échantillonnage homogène.
NOTE L'échantillonnage homogène est présenté en 4.2.1.
⎯ Lorsque l'échantillonnage par accumulation est appliqué, l'une des trois méthodes suivantes suffit à
garantir l'exactitude des ratios. On peut atteindre un certain degré de confiance dans les ratios en tenant
compte des incertitudes ou en retenant des ratios moyens issus de l'analyse de nombreux échantillons.
NOTE L'échantillonnage par accumulation est présenté en 4.2.2.
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ISO 21238:2007(F)
a) Considérer les paramètres affectant l'incertitude du ratio.
b) Obtenir un nombre suffisant de résultats d'analyse.
c) Considérer un mode approprié d'échantillonnage.
L'incertitude du ratio peut être évaluée en prenant en compte les données suivantes:
⎯ la quantité de données;
⎯ l'écart-type.
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ISO 21238:2007(F)
Annexe A
(informative)
Pratiques et exemples d'application de la méthode des ratios
La présente annexe fournit des explications sur les dispositions de la présente Norme internationale et des
éléments en relation avec elles. Elle présente également des pratiques et des exemples afin d'aider à la
compréhension et à l'utilisation de la présente Norme internationale.
A.1 Application
A.1.1 Généralités
La méthode des ratios permet de déterminer l'activité des radionucléides difficiles à mesurer (DAM). Parmi de
tels radionucléides, nous trouvons ceux qui émettent des photons de basse énergie, les émetteurs bêta purs
et les émetteurs alpha qui sont importants pour la sûreté à long terme des centres de stockage.
En utilisant la méthode des ratios, les activités des radionucléides DAM, présents dans les colis de déchets,
60
sont estimées en les corrélant à celles de radionucléides traceurs, tels que le Co.
Une approche de l'application de la méthode des ratios est de réaliser une détermination empirique dans
laquelle les effets combinés de différents facteurs (par exemple les variations de quantités de radionucléides
produits par les réactions nucléaires, le comportement de ceux-ci au transport et leur propriétés) sont pris en
compte en utilisant des données moyennes représentatives. Ces données moyennes sont issues de
combinaisons de résultats d'analyses (par exemple des analyses radiochimiques) effectuées sur des déchets
réels. Il est important de comprendre la présente approche fondamentale pour appliquer la méthode des
ratios.
Un organigramme servant de base à l'application de la méthode des ratios est illustré à la Figure A.1.
L'évaluation et l'application suivront typiquement les étapes ci-après.
A.1.2 Étape 1
Pour une utilisation correcte de l'approche de la méthode des ratios dans laquelle des données issues de
différentes centrales nucléaires sont combinées, il est important d'identifier et de déterminer les différentes
caractéristiques de ces centrales et les différentes propriétés (par exemple l'homogénéité, etc.) des déchets
soumis à échantillonnage. Quelques caractéristiques importantes des centrales à considérer sont listées les
suivantes:
⎯ le type de réacteur;
⎯ les matériaux des composants du réacteur;
⎯ l'historique des performances du combustible;
⎯ les mécanismes de production des radionucléides;
⎯ les différents traitements de déchets;
⎯ les conditions d'exploitation du réacteur.
Dans la présente étape, les caractéristiques des centrales nucléaires et les autres facteurs, comme les types
de déchets, qui affectent la composition des ratios entre radionucléides DAM et radionucléides traceurs (par
exemple les ratios) sont étudiés. Des classifications de ratios tenant compte des variations dues à ces
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facteurs sont établies. Puis un programme d'échantillonnage est élaboré pour couvrir l'ensemble des
centrales nucléaires, des types de déchets et des niveaux d'activité des déchets.
NOTE Le concept de base d'un échantillonnage représentatif est précisé à l'Article 4.
A.1.3 Étape 2
Un échantillonnage approprié est réalisé sur la base des études présentées dans l'Étape 1. Les déchets
sélectionnés sont échantillonnés et analysés et les résultats d'analyses des radionucléides sont enregistrés
après l'analyse des échantillons.
NOTE 1 Les exigences en matière d'échantillonnage sont précisées à l'Article 4. Les enregistrements sont gérés en
conséquence.
NOTE 2 Les pratiques de sélecti
...
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