ISO/DIS 6962

Nuclear energy -- Standard method for testing the long-term alpha irradiation stability of solidified high-level radioactive waste forms

Énergie nucléaire -- Méthode d'essai normalisée de la stabilité à long terme à l'irradiation alpha des matrices de confinement des déchets radioactifs de haute activité

Standards Content (sample)

DRAFT INTERNATIONAL STANDARD ISO/DIS 6962
ISO/TC 85/SC 5 Secretariat: BSI
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2001-06-07 2001-11-07

INTERNATIONAL ORGANIZATION FOR STANDARDIZATION • • ORGANISATION INTERNATIONALE DE NORMALISATION

Nuclear energy — Standard method for testing the long-
term alpha irradiation stability of solidified high-level
radioactive waste forms
[Revision of first edition (ISO 6962:1982)]

Énergie nucléaire — Méthode d'essai normalisée de la stabilité à long terme à l'irradiation alpha des matrices de

confinement des déchets radioactifs de haute activité
ICS 13.030.30; 13.280

To expedite distribution, this document is circulated as received from the committee

secretariat. ISO Central Secretariat work of editing and text composition will be undertaken at

publication stage.

Pour accélérer la distribution, le présent document est distribué tel qu'il est parvenu du

secrétariat du comité. Le travail de rédaction et de composition de texte sera effectué au

Secrétariat central de l'ISO au stade de publication.

THIS DOCUMENT IS A DRAFT CIRCULATED FOR COMMENT AND APPROVAL. IT IS THEREFORE SUBJECT TO CHANGE AND MAY NOT BE REFERRED TO

AS AN INTERNATIONAL STANDARD UNTIL PUBLISHED AS SUCH.

IN ADDITION TO THEIR EVALUATION AS BEING ACCEPTABLE FOR INDUSTRIAL, TECHNOLOGICAL, COMMERCIAL AND USER PURPOSES, DRAFT

INTERNATIONAL STANDARDS MAY ON OCCASION HAVE TO BE CONSIDERED IN THE LIGHT OF THEIR POTENTIAL TO BECOME STANDARDS TO WHICH

REFERENCE MAY BE MADE IN NATIONAL REGULATIONS.
© International Organization for Standardization, 2001
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ISO/DIS 6962
Contents

1 Scope.........................................................................................................................................................................1

2 Normative reference(s) ............................................................................................................................................1

3 Principle ....................................................................................................................................................................1

4 Method of test...........................................................................................................................................................2

4.1 Calculation of the necessary dose......................................................................................................................2

4.2 Choice of isotope to use ......................................................................................................................................2

5 Sample composition ................................................................................................................................................2

6 Sample preparation..................................................................................................................................................2

7 Measurements before storage ................................................................................................................................3

8 Storage......................................................................................................................................................................3

9 Measurements during and after storage................................................................................................................3

9.1 Leach rate ..............................................................................................................................................................3

9.2 Density measurements.........................................................................................................................................3

9.3 Stored energy ........................................................................................................................................................4

9.4 Optical, microscopic and crystallographic examinations ................................................................................4

9.5 Heat release ...........................................................................................................................................................4

9.6 Mechanical properties ..........................................................................................................................................4

9.7 Helium release.......................................................................................................................................................4

10 Test report...............................................................................................................................................................5

10.1 Details of the solid ..............................................................................................................................................5

10.2 Method of preparation ........................................................................................................................................5

10.3 Storage period.....................................................................................................................................................5

10.4 Results of tests ...................................................................................................................................................5

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ISO/DIS 6962
Foreword
Boilerplate text for ISO standards:

ISO (the International Organization for Standardization) is a worldwide federation of national standards bodies (ISO

member bodies). The work of preparing International Standards is normally carried out through ISO technical

committees. Each member body interested in a subject for which a technical committee has been established has

the right to be represented on that committee. International organizations, governmental and non-governmental, in

liaison with ISO, also take part in the work. ISO collaborates closely with the International Electrotechnical

Commission (IEC) on all matters of electrotechnical standardization.

International Standards are drafted in accordance with the rules given in the ISO/IEC Directives, Part 3.

International Standard ISO 6962 was developed by Technical Committee ISO/TC 85, Nuclear energy, and was

circulated to the member bodies in January 1980.
It has been approved by the members bodies of the following countries:
Austria Hungary South Africa, Rep. of
Belgium Italy Sweden
Brazil Japan Switzerland
Canada Mexico Turkey
Czechoslovakia Netherlands United Kingdom
Egypt, Arab Rep. of New Zealand USA
Finland Philippines USSR
France Poland
Germany Romania
No member body expressed disapproval of the document.
This document is a revised version (1997) of this international standard.
iii
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ISO/DIS 6962
Introduction

It is generally agreed that a solid is the best form in which to store or dispose of the highly radioactive waste (High

Level Waste: HLW) from the first stage of a nuclear fuel reprocessing plant. This solid will usually be in the form of

blocks having the mass of several hundred kilograms, cast or formed in a steel container. The solid will receive a

large dose of radiation of every kind and it is important that this radiation should not significantly alter the properties

of the solid for very long periods of time. Thus, proposed compositions must be tested to ensure their radiation

stability.

Although the βγ-decays of the fission products will far out-number the α-decays of the incorporated actinides, most

of the energy of the β particles (electrons) is dissipated by ionisation of the atoms in their path and this will only have

a transient effect. Almost all the atom displacements in the solid will be caused by the α-decays, with the recoiling

actinide nuclei being responsible for the great majority of these. α decay generates helium. Helium atoms are a

foreign body in solids. During long term storage helium pressure within the solids is built up to some atmospheres.

Thus, it is the stability of the solid to α-decays that must be tested.
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DRAFT INTERNATIONAL STANDARD © ISO ISO/DIS 6962
Nuclear energy — Standard method for testing the long-term alpha
irradiation stability of solidified high-level radioactive waste forms
1 Scope

This International Standard specifies a method designed to check the long-term stability of a solid to alpha

disintegration by detection of all modifications in the properties of an irradiated sample.

The material favoured hitherto is a borosilicate glass, but possible alternatives include :

- ceramics or glass-ceramics,
- other glass compositions.
2 Normative reference(s)

IS 16797 - Chemical durability test - Soxhlet mode chemical durability test - Application to vitrified matrixes for high-

level radioactive waste.

ASTM C 1220-92 – Standard test method for static leaching of monolithic waste forms disposal of radioactive waste.

3 Principle

Because most of the atom displacements are caused by the recoiling actinide nuclei, external radiation with

α-particles is not considered a satisfactory simulation. A satisfactory simulation however is as follows : a sample of

the candidate solid is made up in a realistic manner using the proper concentrations of the fission product elements,

although these can and, for convenience, usually will be the non-active isotopes. This sample is “doped” with a short

half-life α-emitter so that it will receive the same number of α-decays per gram in one year as the actual storage

medium will receive over a much longer time . The important properties of the sample can then be examined for

changes.

It should be noted that it is the detection of any changes in sample properties with radiation that is important. The

ISO 16797 leach test prescribed in sub-clause 9.1 will adequately detect any significant changes and so is

satisfactory in this context although it has only limited environmental significance.

Now at the Draft International Standard stage.

The difference of dose rate between real waste form and doped form induces the obligation to study this aspect

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ISO/DIS 6962
4 Method of test
4.1 Calculation of the necessary dose

The concentration of the actinides in the particular discharged fuel can be calculated using a computer code. The

amount of these actinides that is or will be incorporated in the high level waste stream of the reprocessing plant

must then be ascertained. If this information is not available, it should be assumed that all the americium and curium

and 0.5 % to 1.0 % of the plutonium left in the waste stream on
...

PROJET DE NORME INTERNATIONALE ISO/DIS 6962
ISO/TC 85/SC 5 Secrétariat: BSI
Début du vote Vote clos le
2001-06-07 2001-11-07

INTERNATIONAL ORGANIZATION FOR STANDARDIZATION • • ORGANISATION INTERNATIONALE DE NORMALISATION

Énergie nucléaire — Méthode d'essai normalisée de la
stabilité à long terme à l'irradiation alpha des matrices de
confinement des déchets radioactifs de haute activité
[Révision de la première édition (ISO 6962:1982)]

Nuclear energy — Standard method for testing the long-term alpha irradiation stability of solidified high-level

radioactive waste forms
ICS 13.030.30; 13.280

Pour accélérer la distribution, le présent document est distribué tel qu'il est parvenu du

secrétariat du comité. Le travail de rédaction et de composition de texte sera effectué au

Secrétariat central de l'ISO au stade de publication.

To expedite distribution, this document is circulated as received from the committee

secretariat. ISO Central Secretariat work of editing and text composition will be undertaken at

publication stage.

CE DOCUMENT EST UN PROJET DIFFUSÉ POUR OBSERVATIONS ET APPROBATION. IL EST DONC SUSCEPTIBLE DE MODIFICATION ET NE PEUT ÊTRE

CITÉ COMME NORME INTERNATIONALE AVANT SA PUBLICATION EN TANT QUE TELLE.

OUTRE LE FAIT D'ÊTRE EXAMINÉS POUR ÉTABLIR S'ILS SONT ACCEPTABLES À DES FINS INDUSTRIELLES, TECHNOLOGIQUES ET COMMERCIALES,

AINSI QUE DU POINT DE VUE DES UTILISATEURS, LES PROJETS DE NORMES INTERNATIONALES DOIVENT PARFOIS ÊTRE CONSIDÉRÉS DU POINT

DE VUE DE LEUR POSSIBILITÉ DE DEVENIR DES NORMES POUVANT SERVIR DE RÉFÉRENCE DANS LA RÉGLEMENTATION NATIONALE.

© Organisation internationale de normalisation, 2001
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ISO/DIS 6962
Sommaire

1 Objet et domaine d’application...............................................................................................................................1

2 Référence normatives..............................................................................................................................................1

3 Principe .....................................................................................................................................................................1

4 Méthodologie des tests ...........................................................................................................................................2

4.1 Calcul de la dose à intégrer. ................................................................................................................................2

4.2 Choix de l'isotope à utiliser..................................................................................................................................2

5 Composition de l'échantillon ..................................................................................................................................2

6 Préparation de l'échantillon ....................................................................................................................................2

7 Mesures avant stockage..........................................................................................................................................3

8 Stockage ...................................................................................................................................................................3

9 Mesures mises en oeuvre pendant et après le stockage.....................................................................................3

9.1 Vitesse initiale d'altération de la matrice............................................................................................................3

9.2 Masse volumique ..................................................................................................................................................3

9.3 Energie stockée.....................................................................................................................................................4

9.4 Intégrité structurale ..................................................................................................Error! Bookmark not defined.

9.5 La mesure de la chaleur dégagée........................................................................................................................4

9.6 Propriétés mécaniques ........................................................................................................................................4

9.7 Dégagement d'hélium...........................................................................................................................................4

10 Procès-verbal d'essai ............................................................................................................................................5

10.1 Caractéristiques du solide .................................................................................................................................5

10.2 Méthode de préparation .....................................................................................................................................5

10.3 Conditions de stockage......................................................................................................................................5

10.4 Résultats d'essais ...............................................................................................................................................5

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© ISO
ISO/DIS 6962
Avant-propos

L'ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération mondiale d'organismes nationaux de

normalisation (comités membres de l'ISO). L'élaboration des Normes internationales est en général confiée aux

comités techniques de l'ISO. Chaque comité membre intéressé par une étude a le droit de faire partie du comité

technique créé à cet effet. Les organisations internationales, gouvernementales et non gouvernementales, en

liaison avec l'ISO participent également aux travaux. L'ISO collabore étroitement avec la Commission

électrotechnique internationale (CEI) en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.

Les Normes internationales sont rédigées conformément aux règles données dans les Directives ISO/CEI, Partie 3.

Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques sont soumis aux comités membres pour

vote. Leur publication comme Normes internationales requiert l'approbation de 75 % au moins des comités

membres votants.
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ISO/DIS 6962
Introduction

Il est généralement admis qu'un solide est la meilleure forme pour confiner ou entreposer les déchets de haute

activité issus du retraitement des combustibles nucléaires usés. Ce solide sera de préférence conditionné dans un

conteneur en acier sous forme de bloc pesant plusieurs centaines de kilogrammes. Devant être soumis à différents

types de radiations et intégrer d'importantes doses, il est impératif que ces radiations n'affectent ne modifient pas de

manière significative ses propriétés durant des périodes de temps très longues. C’est ainsi qu’il y a lieu de tester la

stabilité sous rayonnements des compositions choisies.

Les désintégrations β provenant des Produits de Fission sont de loin plus nombreuses que les désintégrations α

issues des actinides incorporés. Cependant, comme l'essentiel de l'énergie des particules β (électrons) est dissipée

par ionisation des atomes le long de leur parcours, leur effet peut être considéré comme un effet transitoire. Par

contre, presque tous les déplacements atomiques dans le solide seront causés par les désintégrations α et

notamment par les noyaux de recul émis au cours de ces désintégrations. La désintégration alpha génère de

l’hélium et les atomes d’hélium constituent un corps étranger dans la matrice. Durant le stockage à long terme, la

pression d’hélium dans la matrice monte à plusieurs atmosphères. L'étude de la stabilité de la matrice soumise aux

désintégrations α doit donc être abordée en priorité.
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PROJET DE NORME INTERNATIONALE © ISO ISO/DIS 6962
Énergie nucléaire — Méthode d'essai normalisée de la stabilité à
long terme à l'irradiation alpha des matrices de confinement des
déchets radioactifs de haute activité
1 Objet et domaine d’application

Cette norme internationale définit une méthode permettant d'évaluer la stabilité à long terme d'une matrice de

confinement soumise aux désintégrations α. Elle est basée sur la détection de toutes les modifications de propriétés

physiques pouvant intervenir dans des échantillons irradiés.

Le matériau jusqu'à présent retenu est un verre au borosilicate, mais les matériaux alternatifs suivants sont possible

d'utilisation :
- céramiques ou vitrocéramiques
- verres de compositions différentes
2 Références normatives

ISO 16797 - Test de durabilité chimique en mode Soxhlet - Application aux matrices vitrifiées des déchets de haute

activité

ASTM C 1220-92 – Standard test method for static leaching of monolithic waste forms disposal of radioactive waste

3 Principe

Parce que la plupart des déplacements atomiques sont causés par les noyaux de recul, une irradiation externe avec

des particules α n'est pas considérée comme une simulation satisfaisante. Pour obtenir une simulation satisfaisante,

il faut préparer des échantillons de la matrice choisie de façon aussi réaliste que possible en utilisant les mêmes

proportions que les éléments constitutifs des produits de fission, les éléments radioactifs n'ayant pas d'isotopes

inactifs pouvant être remplacés par des simulants spécifiques ; ces échantillons sont ensuite dopés avec des

actinides de période relativement courte, de façon à ce qu'ils puissent intégrer en quelques années des doses

équivalentes (nombre de désintégrations α par gramme) ou supérieures aux doses intégrables à long terme . Il est

alors possible d’examiner l'évolution des propriétés physiques importantes en fonction de la dose intégrée.

Il est à remarquer que c’est le changement détecté dans les propriétés de la matrice sous l’effet des radiations qui

est important. Le test ISO 16797 de durabilité chimique en mode Soxhlet, permet de détecter, de façon

satisfaisante, l'évolution de l'altération de la matrice étudiée, bien qu’il n’ait qu’une représentativité limitée dans le

contexte environnemental du stockage.
Actuellement à l’état de Draft International Standard.

La différence d’équivalent de dose entre le déchet réel et la forme dopée nécessite l’étude de cet aspect des choses.

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ISO/DIS 6962
4 Méthodologie des tests
4.1 Calcul de la dose à intégrer.

La dose maximale visée dépendant de la concentration et de la répartition isotopique des actinides provenant du

combustible retraité, cette concentration et cette répartition isotopique doivent être calculées (code numérique),

voire confirmées (retour d'expérience). En cas d’impossibilité, on considérera que tout le Curium et tout l'Américium,

ainsi que 0,5 % à 1 % du Plutonium, sont les principaux radio éléments contribuant à la dose intégrée par la matrice

après plusieurs milliers d’années. La durée de vieillissement sur laquelle la simulation est menée est un paramètre

décisionnel. Cependant, il est recommandé d'envisager au moins plusieurs milliers d'années (entre 1000 et 10000

244 241

ans par exemple). Pour des durées plus courtes , Cm et Am sont les isotopes prépondérants.

4.2 Choix de l'isotope à utiliser
238 241 242 244

Pu, Am, Cm et Cm peuvent tous être utilisés pour doper les verres de confinement simulés. Le choix

effectué dépend souvent de la disponibilité des dopants. Les critères suivants sont néanmoins

...