ISO 11483:1994

Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/239Pu isotope ratio by alpha spectrometry

Describes three simple and fast procedures to prepare plutonium sources and a procedure to measure the activity ratio by alpha particle spectrometry. Does not apply to purified plutonium solutions containing ^241Am nor to those containing more than 10 % of other nonvolatile impurities relative to the Pu content. The methods given are intended for use in conjunction or in parallel with mass spectrometry for the isotopic analysis of plutonium in spent fuel solutions or nuclear grade plutonium products.

Préparation des sources de plutonium et détermination du rapport isotopique 238Pu/239Pu par spectrométrie alpha

General Information

• Status: Withdrawn
• Publication Date: 17-Aug-1994
• Withdrawal Date: 17-Aug-1994
• ICS: 27.120.30 - Fissile materials and nuclear fuel technology
• Technical Committee: ISO/TC 85/SC 5 - Nuclear installations, processes and technologies
• Drafting Committee: ISO/TC 85/SC 5 - Nuclear installations, processes and technologies
• Current Stage: 9599 - Withdrawal of International Standard
• Start Date: 12-Jan-2005
• Completion Date: 14-Feb-2026

Relations

• Revised: ISO 11483:2005 - Nuclear fuel technology — Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/239Pu isotope ratio by alpha spectrometry
• Effective Date: 15-Apr-2008

Standards Content (Sample)

INTERNATIONAL
ISO
STANDARD
First edition
1994-08-15
Preparation of plutonium sources and
determination of
238Pu/23gPu isotope ratio
by alpha spectrometry
Prbparation des sources de Plutonium et d&ermina tion du rapport
isotopique 238Pu/23gPu par spectrometrie alpha
Reference number
Foreword
ISO (the International Organization for Standardization) is a worldwide
federation of national Standards bodies (ISO member bodies). The work
of preparing International Standards is normally carried out through ISO
technical committees. Esch member body interested in a subject for
which a technical committee has been established has the right to be
represented on that committee. International organizations, governmental
and non-governmental, in liaison with ISO, also take part in the work. ISO
collaborates closely with the International Electrotechnical Commission
(IEC) on all matters of electrotechnical standardization.
Draft International Standards adopted by the technical committees are
circulated to the member bodies for voting. Publication as an International
Standard requires approval by at least 75 % of the member bodies casting
a vote.
International Standard ISO 11483 was prepared by Technical Committee
Nuclear energy, Subcommittee SC 5, Nuclear fuel
lSO/TC 85,
technology.
0 ISO 1994
All rights reserved. Unless otherwise specified, no part of this publication may be reproduced
or utilized in any form or by any means, electronie or mechanical, including photocopying and
microfilm, without Permission in writing from the publisher.
International Organization for Standa rdization
1 Geneve 20 l Swi tzerland
Case Postale 56 l CH-l 21
Printed in Switzerland
INTERNATIONAL STANDARD 0 ISO ISO 11483:1994(E)
Preyaration of plutonium sources and determination
of * *Pu/*~ ‘Pu isotope ratio by alpha spectrometry
The isotope ratio 238Pu/23gPu is calculated using the
1 Scope
isotope ratio 240Pu/23gPu determined by mass spec-
trometry.
This International Standard describes three simple and
fast procedures to prepare plutonium sources and a
procedure to measure the activity ratio of 238Pu to
(23gPu + 240Pu) by alpha particle spectrometry. The
alpha spectrometry method is used for the determi- 3 Source preparation
nation of isotopic abundante of 238Pu in combination
The Source should be very thin. Its thickness should
with mass spectrometry and eliminates the possible
interferences of 238U in the latter method. lt applies not significantly limit the alpha peak resolution. Intrin-
to the analysis of purified solutions of plutonium in sic energy resolution of presently available detectors
2 mol/1 to 4 mol/1 nitric acid containing 50 u-g to is generally better than 20 keV for 5,49 MeV alpha
200 pg of plutonium per millilitre as may result from particle energy of 241Am. Ion-implanted detectors
have a resolution of 9 keV to 10 keV.
the Chemical treatment and purification preceding
plutonium isotopic analysis by mass spectrometry.
Sources of highest quality are prepared by vacuum
Sublimation or electrolysis. Excellent sources tan also
lt does not apply to purified plutonium solutions con-
be prepared by depositing and drying a small drop of
taining 241Am nor to those containing more than
Solution of the purified Sample onto an inert support.
10 % of other nonvolatile impurities relative to the
Three examples of procedures of drop-deposition are
Pu content. Anion exchange chromatography in ac-
described below. These alternatives were selected
cordante with ISO 8299:1993, subclause 6.4 is a
because they are in common use and well suited for
suitable purification method.
use in parallel with mass spectrometry measure-
The methods given in this International Standard are ments.
intended for use in conjunction or in parallel with
The Source support shall have a clean and perfectly
mass spectrometry for the isotopic analysis of
smooth surface which shall remain physically and
plutonium in spent fuel solutions or nuclear grade
chemically inert during the preparation of the sources.
plutonium products.
In particular, the material of the support shall not melt
and shall be resistant against nitric acid, plutonium
nitrate, the wetting agent and their decomposition
products, as weil as against atmospheric corrosion.
2 Principle
3.1 Source preparation on electrochemically
The Source is prepared for alpha spectrometric polished stainless steel disc
measurement by Solution evaporation with a wetting
agent and subsequent ignition. The Source is meas- In the following procedure, the sources shall be pre-
ured by alpha spectrometry with a semiconductor pared in a fume cupboard designed for work with
(surface barrier) detector. The spectrum is processed a-emitting radioisotopes where the use of a gas
to obtain the activity ratio of 238Pu to (23gPu + 240Pu).
burner is authorized.
0 ISO
3.1.3.8 Finally introduce the disc into the reducing
3.1.1 Apparatus
zone of the flame and bring the Source to a dull red
heat for 30 s only.
3.1 .‘l .l Electrochemically polished discs, of heat
resistant stainless steel, about 25 mm in diameter and
0,5 mm thick; stainless steels of the following com-
3.1.3.9 Let the holder and the disc cool to ambient
Position would be suitable: Cr 17/20; Ni 8/15; Mo
temperature. The Source is ready for measurement.
2,5/4; C 0,12 max.; Si 1,0 max.; Mn 2,0 max.;
s 0,030/0,045; P 0,045.
32 . Source preparation on porcelain disc
3.1.1.2 Laboratory or Camping gas burner.
3.2.1 Apparatus
3.1 .1.3 Piston pipette, of capacity 10 ~1, with
disposable tip.
3.2.1.1 Glazed porcelain disc, of about 29 mm di-
ameter and 5,5 mm thickness. A circular recess of
3.1.1.4 Sample holder, made of a 50 mm diameter
8,5 mm diameter and 1 mm depth shall be provided
and 5 mm thick stainless steel plate with a 25 cm
in the centre of the disc to receive the Sample sol-
long heat insulated handle. A 0,2 mm to 0,3 mm deep
ution, which defines the Source area. The glazing shall
recess shall be provided in the centre of the plate with
not melt below 1 000 “C (see figure2).
a diameter 1 mm greater than the diameter of the
disc (see figure 1).
3.2.1.2 Hot plate, with maximum temperature of
250 “C.
3.1.2 Reagents
A surface thermom eter may be used to monitor
NOTE 2
3.1.2.1 Ethanol or acetone, analytical grade. perature of the plate.
the tem
3.1.2.2 Colourless varnish (Zapon lacquer).
3.2.1.3 Muffle furnace, controllable to 1 000 “C and
equipped with a removable quartz boat or tube, about
3.1.2.3 Tetraethylene glycol, analytical grade.
100 mm to 200 mm long and 30 mm in diameter. The
boat shall be wide enough to accept the porcelain
3.1.3 Procedure discs.
3.1.3.1 Clean the disc with the ethanol or acetone
3.2.1.4 Piston pipette, of capacity 10 11 with
(3.1.2.1).
disposable tip.
3.1.3.2 Draw a circular rim of about 12 mm diameter
3.2.1.5 Pencil, to mark the porcelain disc. The
on the polished surface of the disc with a Zapon
marking shall still be readable after ignition at 850 “C.
lacquer or an equivalent varnish (3.1.2.2).
NOTE 1 An artist’s brush tan be useful for this Operation. 3.2.2 Reagents
3.1.3.3 Place the disc in the recess of the Sample
3.2.2.1 Ethanol or acetone, analytical grade
holder.
3.2.2.2 Tetraethylene glyco analytical grade.
I
3.1.3.4 Pipette 10 ~1 of the tetraethylene glycol
(3.1.2.3) inside the circular rim.
3.2.3 Procedure
3.1.3.5 Change the pipette tip and pipette 10 pl of
3.2.3.1 Clean the surface of he porcelain disc using
the Sample Solution inside the circular rim.
a tissue Paper moistened with the ethanol or acetone
(3.2.2.1). Write the identification of the Sample with
3.1.3.6 Gently heat the holder and the disc with a
a pencil (3.2.1.5) on the reverse side of the disc.
gas burner, swirling slowly over the flame to mix the
Sample weil with the tetraethylene glycol. The sol-
ution should be evaporated slowly, without boiling. 3.2.3.2 Pipette 10 pl of tetraethylene glycol (3.2.2.2)
into the recess in the centre of the porcelain disc and
3.1.3.7 When the disc is dry, heat more strongly to spread it with the pipette tip over the entire surface
burn off the rim of varnish. of the recess.
0 ISO ISO 11483:1994(E)
3.2.3.3 Change the pipette tip and pipette IO ~1 of Avoid temperatures higher than 600 “C. The tem-
the Sample Solution into the recess in the centre of perature of the filament during the final stages of
the disc, previously moistened with tetraethylene Sample mounting is a critical factor and shall be care-
glycol; mix both solutions well with the tip of the fully controlled.
pipette.
For the subsequent analysis by mass spectrometty,
it is important to reproduce closely all the following
3.2.3.4 Place the porcelain disc on the hot plate
Parameters, which control the quality of the deposit,
(3.2.1.2), set the temperature to 100 “C and warm it
from one analysis to another:
up for 1 h; then increase the temperature to 150 “C
for another hour; after 2 h the disc should be dry.
a) acidity;
3.2.3.5 Introduce the porcelain disc into the quartz
b) element concentrations (& 30 %);
tube or boat of the muffle furnace, (3.2.1.3), set the
temperature control to 850 “C and ignite at this tem-
c) Chemical purity especially with regard to the alkali
perature for 20 min; the furnace reaches 850 “C in
elements;
about 20 min.
d) amount (& 30 %);
3.2.3.6 Switch off the furnace and let it cool for
about 20 min before removing the Source.
e) Position of deposit;
The Source is ready for measurement.
f) heating procedure.
3.3 Source preparation on filaments for
4 Alpha spectrometry
combined alpha and mass spectrometry
4.1 Apparatus
3.3.1 Apparatus
4.1.1 Vacuum chamber, equipped with a vacuum
3.3.1.1 Filaments and filament assemblies, as
gauge and a pump providing pressures of 0,5 Pa or
used with the mass spectrometer.
less.
3.3.1.2 Filament preheating and degassing de-
4.1.2 Si detector, surface barrier or ion-implanted,
vice, for cleaning unloaded filaments.
energy resolution (FWHM) 20 keV or better, active
area about 100 mm*. The detector shall be mounted
3.3.1.3 Filament preparation device, for precise
in the vacuum chamber at a distance of about
loading of the samples on to cleaned filaments and
15 mm from the alpha Source, i.e. about 1,5 times
reproducible drying of the samples without Cross
the diameter of the Source.
contamination.
4.1.3 Bias voltage supply, adjustable up to 200 V,
3.3.1.4 Pipette, of capacity 1 ~1, with disposable tip.
preamplifier and spectrometry amplifier, 1 K or more
memory multichannel analyser. The amplifier gain is
3.3.2 Procedure
adjusted in such a way that the peaks of 238Pu and
23gpu + 240
Pu are displayed on the upper energy side
3.3.2.1 Purify the filaments by degassing in a vac-
of the Screen; the sensi
...

NORME
Iso
INTERNATIONALE
Première édition
1994-08-I 5
Préparation des sources de plutonium et
détermination du rapport isotopique
238Pu/23gPu par spectrométrie alpha
Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/23gPu isotope
ratio by alpha spectrometry
Numéro de référence
Avant-propos
L’ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération
mondiale d’organismes nationaux de normalisation (comités membres de
I’ISO). L’élaboration des Normes internationales est en général confiée aux
comités techniques de I’ISO. Chaque comité membre intéressé par une
étude a le droit de faire partie du comité technique créé a cet effet. Les
organisations internationales, gouvernementales et non gouvernemen-
tales, en liaison avec I’ISO participent également aux travaux. L’ISO colla-
bore étroitement avec la Commission électrotechnique internationale (CEI)
en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques
sont soumis aux comités membres pour vote. Leur publication comme
Normes internationales requiert l’approbation de 75 % au moins des co-
mités membres votants.
La Norme internationale ISO 11483 a été élaborée par le comité technique
lSO/TC 85, Énergie nucléaire, sous-comité SC 5, Technologie du com-
bustible nucléaire.
0 ISO 1994
Droits de reproduction réservés. Sauf prescription différente, aucune partie de cette publi-
cation ne peut être reproduite ni utilisée sous quelque forme que ce soit et par aucun pro-
cédé, électronique ou mécanique, y compris la photocopie et les microfilms, sans l’accord
écrit de l’éditeur.
Organisation internationale de normalisation
Case Postale 56 l CH-l 211 Genève 20 l Suisse
Imprimé en Suisse
ii
NORME INTERNATIONALE 0 ISO ISO 11483:1994(F)
Préparation des sources de plutonium et
détermination du rapport isotopique 238Pu/23gPu par
spectrométrie alpha
tecteur semiconducteur (barrière de surface).
1 Domaine d’application
Traitement du spectre afin d’obtenir le rapport d’acti-
238Pu et (23gPu et 240Pu).
vité entre
La présente Norme internationale décrit trois procé-
dures simples et rapides de préparation des sources
Calcul du rapport isotopilue 238Pu/23gPu en utilisant le
de plutonium et une procédure pour la mesure du
rapport isotopique 240Pu/ 3gPu déterminé par spectro-
rapport d’activité entre 238Pu et Iz3’Pu et 240Pu) par
métrie de masse.
spectrométrie alpha. La spectrométrie alpha est utili-
sée avec la spectrométrie de masse pour déterminer
la teneur isotopique du 238Pu et éliminer les interfé-
rences du 238U dans la dernière méthode. Elle s’ap-
3 Préparation de la source
plique à l’analyse de solutions de plutonium purifiées
en milieu nitrique 2 mol/1 à 4 mol/l, qui peuvent
contenir de 50 pg à 200 pg de plutonium par millilitre, La source doit être très mince. Son épaisseur ne doit
suite a un traitement chimique et a la purification pas dégrader la résolution du pic alpha de maniére si-
gnificative. La résolution d’énergie intrinsèque obte-
précédant l’analyse isotopique du plutonium par
nue avec les détecteurs actuellement disponibles est
spectrométrie de masse.
généralement meilleure que 20 keV pour une énergie
Elle ne s’applique pas aux solutions de plutonium pu-
241Am de 5,49 MeV. Les détec-
de particule alpha du
rifiées contenant du 241Am, ni à celles contenant plus
teurs à ions implantés ont une résolution de 9 keV à
de 10 % d’autres impuretés non volatiles par rapport
10 keV.
à la teneur en Pu. La chromatographie d’échange
d’anions selon I’ISO 8299:1993: paragraphe 6.4, est Les sources de meilleure qualité sont préparées par
sublimation sous vide ou par électrolyse. D’excel-
une méthode de purification appropriée.
lentes sources peuvent également être préparées par
Les méthodes décrites dans la présente Norme
dépôt et séchage d’une goutte de solution d’échan-
internationale sont destinées à être utilisées conjoin-
tillon purifiée sur un support inerte. Trois exemples
tement ou en paralléle avec une spectrométrie de
de procédures de déposition de goutte sont décrits
masse pour l’analyse isotopique du plutonium dans
ci-dessous. Ces options ont été choisies parce qu’el-
des solutions de combustibles irradiés ou des com-
les sont déjà couramment utilisées et parfaitement
posés de plutonium de pureté nucléaire.
adaptées à une utilisation en parallèle avec des me-
sures de spectrométrie de masse.
Le support de la source doit avoir une surface propre
et parfaitement lisse qui doit rester physiquement et
2 Principe chimiquement inerte pendant la préparation des
sources. En particulier, le matériau utilisé pour le
Préparation de la source, pour la mesure par spectro- support ne doit pas fondre et doit résister à l’acide
métrie alpha, par évaporation de la solution avec un nitrique, au nitrate de plutonium, à l’agent mouillant
agent mouillant suivie d’une calcination. Mesure par et à leurs produits de décomposition, ainsi qu’à la
spectrométrie alpha de la source au moyen d’un dé- corrosion atmosphérique.

Préparation de la source sur des disques 3.1.3.4 Pipeter 10 JA du tétraéthylèneglycol (3.1.2.3)
3.1
à l’intérieur de la couronne.
en acier inoxydable polis par électrochimie
de la pipette et pipeter
Dans le procédé décrit ci-après, les sources doivent 3.1.3.5 Changer l’embout
on à l’intérieur de la cou-
être préparées dans une Sorbonne conçue pour la 10 ~AI de solution d’échantil
manipulation de radioisotopes émetteurs de particules ronne.
OC où l’usage d’un réchaud à gaz est autorisé.
3.1.3.6 Chauffer tout dei cernent le support et le
disque sur un réchaud à gaz, en les faisant tourner
3.1 .l Appareillage
lentement au-dessus de la flamme afin de bien mé-
langer l’échantillon et le tétraéthylèneglycol. La solu-
3.1.1.1 Disques polis par électrochimie, en acier
tion doit s’évaporer lentement sans bouillir.
inoxydable haute résistance,
d’un diamètre de
25 mm et d’une épaisseur de 0,5 mm. Des aciers
3.1.3.7 Lorsque le disque est sec, chauffer plus fort
inoxydables ayant la composition suivante seraient
afin de brûler la bordure de vernis.
appropriés: Cr 17/20; Ni 8/15; Mo 2,5/4; C 0,12 max.;
Si 1,0 max.; Mn 2,0 max.; S 0,030/0,045; P 0,045.
3.1.3.8 Terminer en introduisant le disque dans la
zone réductrice de la flamme et porter la source au
3.1.1.2 Réchaud à gaz type laboratoire ou cam-
rouge sombre pendant 30 s seulement.
ping.
3.1.3.9 Laisser refroidir le support et l’échantillon à
3.1.1.3 Pipette à piston, de capacité 10 ~1, avec
température ambiante. La source est alors prête pour
embout jetable.
la mesure.
3.1.1.4 Porte-échantillon, composé d’une plaque
3.2 Préparation de la source sur disque de
en acier inoxydable de 50 mm de diamètre et de
porcelaine
5 mm d’épaisseur avec une poignée calorifugée de
25 cm de long. Une encoche de 0,2 mm à 0,3 mm
3.2.1 Appareillage
de profondeur doit être prévue au centre de la plaque,
avec un diamètre de 1 mm supérieur au diamètre du
3.2.1 .l Disque de porcelaine émaillée, d’environ
disque. (Voir figure 1.)
29 mm de diamètre et 5,5 mm d’épaisseur. Une en-
coche de 8,5 mm de diamètre et de 1 mm de pro-
3.1.2 Réactifs
fondeur doit être prévue au centre du disque pour
recevoir l’échantillon de solution; elle définit la surface
3.1.2.1 Alcool éthylique ou acétone, de qualité
de la source. L’émail ne doit pas fondre en dessous
analytique.
de 1 000 “C. (Voir figure 2.)
3.1.2.2 Vernis incolore (vernis Zapon).
3.2.1.2 Plaque chauffante, dont la température
maximale ne dépassera pas 250 “C.
3.1.2.3 Tétraéthylèneglycol, de qualité analytique.
NOTE 2 Un thermomètre de contact peut être employé
3.1.3 Mode opératoire
pour mesurer la température de la plaque.
3.1.3.1 Nettoyer le disque avec de l’alcool éthylique 3.2.1.3 Four à moufle, réglable en température jus-
qu’à 1 000 “C, équipé d’un tube et d’une nacelle à
ou de l’acétone (3.1.2.1).
quartz amovible d’environ 100 mm à 200 mm de long
et 30 mm de diamètre. Le tube doit avoir une largeur
3.1.3.2 Tracer une couronne de 12 mm de diamétre
suffisante pour recevoir les disques de porcelaine.
environ sur la surface polie du disque avec un vernis
Zapon ou un vernis équivalent (3.
3.2.1.4 Pipette à piston, de capacité 10 ~1, avec
NOTE 1 Un pinceau d’artiste peut être utilisé pour cette embout jetable.
opération.
3.2.1.5 Crayon, pour marquer la porcelaine. Le
3.1.3.3 Placer le disque dans ‘encoche du porte-
marquage doit rester lisible après calcination à
échantillon
850 “C.
0 ISO ISO 11483:1994(F)
3.2.2 Réactifs 3.3.1.3 Dispositif de préparation des filaments,
permettant un dépôt précis des échantillons sur des
filaments propres et un séchage reproductible des
3.2.2.1 Alcool éthylique ou acétone, de qualité
échantillons sans contamination.
analytique.
3.2.2.2 Tétraéthylèneglycol, de qualité analytique. 3.3.1.4 Pipette, de capacité 1 ~1, avec embout je-
table.
3.2.3 Mode opératoire
3.3.2 Mode opératoire
3.2.3.1 Nettoyer la surface du disque de porcelaine
à l’aide d’un papier imbibé d’alcool éthylique ou
3.3.2.1 Les filaments sont purifiés par dégazage
d’acétone (3.2.2.1). Inscrire la référence de I’échan-
dans une enceinte à vide pendant 1 min à 30 min a
tillon avec un crayon (3.2.1.5) au verso du disque.
2 000 OC environ.
3.2.3.2 Pipeter 10 ~1 de tétraéthylèneglycol (3.2.2.2)
3.3.2.2 À l’aide de la pipette (3.3.1.41, déposer
dans l’encoche prévue au centre du disque et l’étaler
exactement au centre du filament préalablement
avec l’embout de la pipette sur toute la surface de
dégazé, 1 ~1 de la solution d’échantillon, contenant de
l’encoche.
0,05 pg a 0,5 pg de plutonium, selon le spectromètre
de masse utilisé pour l’analyse isotopique. Chauffer le
3.2.3.3 Changer l’embout de la pipette et pipeter
filament au moyen d’un courant électrique à une
10 ~1 de solution d’échantillon dans l’encoche prévue
température suffisante pour évaporer le solvant, pour
au centre du disque, préalablement imbibé de
détruire le nitrate et pour fixer les oxydes sur le fila-
tétraéthylèneglycol. Bien mélanger les deux solutions
ment. L’échantillon doit être séché de façon à former
avec l’embout de la pipette.
un dépôt sec pratiquement ponctuel au centre du fi-
lament. Pendant cette étape, éviter de chauffer a plus
3.2.3.4 Placer le disque de porcelaine sur la plaque
de 600 “C. La température du filament pendant la
chauffante (3.2.1.2), porter la température à 100 “C phase finale de chargement est un facteur essentiel
et chauffer pendant 1 h. Augmenter alors la tempéra- et doit être surveillée avec soin.
ture jusqu’à 150 “C et la maintenir pendant 1 h. Au
Pour l’analyse isotopique ultérieure par spectrométrie
bout de 2 h le disque doit être sec.
de masse, il est important de bien reproduire les pa-
ramétres suivants qui gouvernent la qualité du dépôt
3.2.3.5 Introduire le disque de porcelaine dans le
d’une analyse a l’autre:
tube à quartz ou dans la nacelle du four à moufle
(3.2.1.3), régler la température à 850 “C et chauffer à
a) acidité;
cette température pendant 20 min. Le four atteint la
température de 850 “C en 20 min environ.
b) concentrations d’éléments ($I 30 %);
3.2.3.6 Éteindre et laisser le four refroidir pendant
c) pureté chimique, particulièrement en ce qui
20 min avant d’en sortir la source. La source est alors
concerne les éléments alcalins;
prête pour la mesure.
d) quantité (+ 30 %);
3.3 Préparation des filaments. pour
position du dépôt;
e)
spectrométrie de masse et spectrométrie
alpha combinées
f) méthode de chauffa
...

NORME
Iso
INTERNATIONALE
Première édition
1994-08-I 5
Préparation des sources de plutonium et
détermination du rapport isotopique
238Pu/23gPu par spectrométrie alpha
Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/23gPu isotope
ratio by alpha spectrometry
Numéro de référence
Avant-propos
L’ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération
mondiale d’organismes nationaux de normalisation (comités membres de
I’ISO). L’élaboration des Normes internationales est en général confiée aux
comités techniques de I’ISO. Chaque comité membre intéressé par une
étude a le droit de faire partie du comité technique créé a cet effet. Les
organisations internationales, gouvernementales et non gouvernemen-
tales, en liaison avec I’ISO participent également aux travaux. L’ISO colla-
bore étroitement avec la Commission électrotechnique internationale (CEI)
en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques
sont soumis aux comités membres pour vote. Leur publication comme
Normes internationales requiert l’approbation de 75 % au moins des co-
mités membres votants.
La Norme internationale ISO 11483 a été élaborée par le comité technique
lSO/TC 85, Énergie nucléaire, sous-comité SC 5, Technologie du com-
bustible nucléaire.
0 ISO 1994
Droits de reproduction réservés. Sauf prescription différente, aucune partie de cette publi-
cation ne peut être reproduite ni utilisée sous quelque forme que ce soit et par aucun pro-
cédé, électronique ou mécanique, y compris la photocopie et les microfilms, sans l’accord
écrit de l’éditeur.
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Imprimé en Suisse
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NORME INTERNATIONALE 0 ISO ISO 11483:1994(F)
Préparation des sources de plutonium et
détermination du rapport isotopique 238Pu/23gPu par
spectrométrie alpha
tecteur semiconducteur (barrière de surface).
1 Domaine d’application
Traitement du spectre afin d’obtenir le rapport d’acti-
238Pu et (23gPu et 240Pu).
vité entre
La présente Norme internationale décrit trois procé-
dures simples et rapides de préparation des sources
Calcul du rapport isotopilue 238Pu/23gPu en utilisant le
de plutonium et une procédure pour la mesure du
rapport isotopique 240Pu/ 3gPu déterminé par spectro-
rapport d’activité entre 238Pu et Iz3’Pu et 240Pu) par
métrie de masse.
spectrométrie alpha. La spectrométrie alpha est utili-
sée avec la spectrométrie de masse pour déterminer
la teneur isotopique du 238Pu et éliminer les interfé-
rences du 238U dans la dernière méthode. Elle s’ap-
3 Préparation de la source
plique à l’analyse de solutions de plutonium purifiées
en milieu nitrique 2 mol/1 à 4 mol/l, qui peuvent
contenir de 50 pg à 200 pg de plutonium par millilitre, La source doit être très mince. Son épaisseur ne doit
suite a un traitement chimique et a la purification pas dégrader la résolution du pic alpha de maniére si-
gnificative. La résolution d’énergie intrinsèque obte-
précédant l’analyse isotopique du plutonium par
nue avec les détecteurs actuellement disponibles est
spectrométrie de masse.
généralement meilleure que 20 keV pour une énergie
Elle ne s’applique pas aux solutions de plutonium pu-
241Am de 5,49 MeV. Les détec-
de particule alpha du
rifiées contenant du 241Am, ni à celles contenant plus
teurs à ions implantés ont une résolution de 9 keV à
de 10 % d’autres impuretés non volatiles par rapport
10 keV.
à la teneur en Pu. La chromatographie d’échange
d’anions selon I’ISO 8299:1993: paragraphe 6.4, est Les sources de meilleure qualité sont préparées par
sublimation sous vide ou par électrolyse. D’excel-
une méthode de purification appropriée.
lentes sources peuvent également être préparées par
Les méthodes décrites dans la présente Norme
dépôt et séchage d’une goutte de solution d’échan-
internationale sont destinées à être utilisées conjoin-
tillon purifiée sur un support inerte. Trois exemples
tement ou en paralléle avec une spectrométrie de
de procédures de déposition de goutte sont décrits
masse pour l’analyse isotopique du plutonium dans
ci-dessous. Ces options ont été choisies parce qu’el-
des solutions de combustibles irradiés ou des com-
les sont déjà couramment utilisées et parfaitement
posés de plutonium de pureté nucléaire.
adaptées à une utilisation en parallèle avec des me-
sures de spectrométrie de masse.
Le support de la source doit avoir une surface propre
et parfaitement lisse qui doit rester physiquement et
2 Principe chimiquement inerte pendant la préparation des
sources. En particulier, le matériau utilisé pour le
Préparation de la source, pour la mesure par spectro- support ne doit pas fondre et doit résister à l’acide
métrie alpha, par évaporation de la solution avec un nitrique, au nitrate de plutonium, à l’agent mouillant
agent mouillant suivie d’une calcination. Mesure par et à leurs produits de décomposition, ainsi qu’à la
spectrométrie alpha de la source au moyen d’un dé- corrosion atmosphérique.

Préparation de la source sur des disques 3.1.3.4 Pipeter 10 JA du tétraéthylèneglycol (3.1.2.3)
3.1
à l’intérieur de la couronne.
en acier inoxydable polis par électrochimie
de la pipette et pipeter
Dans le procédé décrit ci-après, les sources doivent 3.1.3.5 Changer l’embout
on à l’intérieur de la cou-
être préparées dans une Sorbonne conçue pour la 10 ~AI de solution d’échantil
manipulation de radioisotopes émetteurs de particules ronne.
OC où l’usage d’un réchaud à gaz est autorisé.
3.1.3.6 Chauffer tout dei cernent le support et le
disque sur un réchaud à gaz, en les faisant tourner
3.1 .l Appareillage
lentement au-dessus de la flamme afin de bien mé-
langer l’échantillon et le tétraéthylèneglycol. La solu-
3.1.1.1 Disques polis par électrochimie, en acier
tion doit s’évaporer lentement sans bouillir.
inoxydable haute résistance,
d’un diamètre de
25 mm et d’une épaisseur de 0,5 mm. Des aciers
3.1.3.7 Lorsque le disque est sec, chauffer plus fort
inoxydables ayant la composition suivante seraient
afin de brûler la bordure de vernis.
appropriés: Cr 17/20; Ni 8/15; Mo 2,5/4; C 0,12 max.;
Si 1,0 max.; Mn 2,0 max.; S 0,030/0,045; P 0,045.
3.1.3.8 Terminer en introduisant le disque dans la
zone réductrice de la flamme et porter la source au
3.1.1.2 Réchaud à gaz type laboratoire ou cam-
rouge sombre pendant 30 s seulement.
ping.
3.1.3.9 Laisser refroidir le support et l’échantillon à
3.1.1.3 Pipette à piston, de capacité 10 ~1, avec
température ambiante. La source est alors prête pour
embout jetable.
la mesure.
3.1.1.4 Porte-échantillon, composé d’une plaque
3.2 Préparation de la source sur disque de
en acier inoxydable de 50 mm de diamètre et de
porcelaine
5 mm d’épaisseur avec une poignée calorifugée de
25 cm de long. Une encoche de 0,2 mm à 0,3 mm
3.2.1 Appareillage
de profondeur doit être prévue au centre de la plaque,
avec un diamètre de 1 mm supérieur au diamètre du
3.2.1 .l Disque de porcelaine émaillée, d’environ
disque. (Voir figure 1.)
29 mm de diamètre et 5,5 mm d’épaisseur. Une en-
coche de 8,5 mm de diamètre et de 1 mm de pro-
3.1.2 Réactifs
fondeur doit être prévue au centre du disque pour
recevoir l’échantillon de solution; elle définit la surface
3.1.2.1 Alcool éthylique ou acétone, de qualité
de la source. L’émail ne doit pas fondre en dessous
analytique.
de 1 000 “C. (Voir figure 2.)
3.1.2.2 Vernis incolore (vernis Zapon).
3.2.1.2 Plaque chauffante, dont la température
maximale ne dépassera pas 250 “C.
3.1.2.3 Tétraéthylèneglycol, de qualité analytique.
NOTE 2 Un thermomètre de contact peut être employé
3.1.3 Mode opératoire
pour mesurer la température de la plaque.
3.1.3.1 Nettoyer le disque avec de l’alcool éthylique 3.2.1.3 Four à moufle, réglable en température jus-
qu’à 1 000 “C, équipé d’un tube et d’une nacelle à
ou de l’acétone (3.1.2.1).
quartz amovible d’environ 100 mm à 200 mm de long
et 30 mm de diamètre. Le tube doit avoir une largeur
3.1.3.2 Tracer une couronne de 12 mm de diamétre
suffisante pour recevoir les disques de porcelaine.
environ sur la surface polie du disque avec un vernis
Zapon ou un vernis équivalent (3.
3.2.1.4 Pipette à piston, de capacité 10 ~1, avec
NOTE 1 Un pinceau d’artiste peut être utilisé pour cette embout jetable.
opération.
3.2.1.5 Crayon, pour marquer la porcelaine. Le
3.1.3.3 Placer le disque dans ‘encoche du porte-
marquage doit rester lisible après calcination à
échantillon
850 “C.
0 ISO ISO 11483:1994(F)
3.2.2 Réactifs 3.3.1.3 Dispositif de préparation des filaments,
permettant un dépôt précis des échantillons sur des
filaments propres et un séchage reproductible des
3.2.2.1 Alcool éthylique ou acétone, de qualité
échantillons sans contamination.
analytique.
3.2.2.2 Tétraéthylèneglycol, de qualité analytique. 3.3.1.4 Pipette, de capacité 1 ~1, avec embout je-
table.
3.2.3 Mode opératoire
3.3.2 Mode opératoire
3.2.3.1 Nettoyer la surface du disque de porcelaine
à l’aide d’un papier imbibé d’alcool éthylique ou
3.3.2.1 Les filaments sont purifiés par dégazage
d’acétone (3.2.2.1). Inscrire la référence de I’échan-
dans une enceinte à vide pendant 1 min à 30 min a
tillon avec un crayon (3.2.1.5) au verso du disque.
2 000 OC environ.
3.2.3.2 Pipeter 10 ~1 de tétraéthylèneglycol (3.2.2.2)
3.3.2.2 À l’aide de la pipette (3.3.1.41, déposer
dans l’encoche prévue au centre du disque et l’étaler
exactement au centre du filament préalablement
avec l’embout de la pipette sur toute la surface de
dégazé, 1 ~1 de la solution d’échantillon, contenant de
l’encoche.
0,05 pg a 0,5 pg de plutonium, selon le spectromètre
de masse utilisé pour l’analyse isotopique. Chauffer le
3.2.3.3 Changer l’embout de la pipette et pipeter
filament au moyen d’un courant électrique à une
10 ~1 de solution d’échantillon dans l’encoche prévue
température suffisante pour évaporer le solvant, pour
au centre du disque, préalablement imbibé de
détruire le nitrate et pour fixer les oxydes sur le fila-
tétraéthylèneglycol. Bien mélanger les deux solutions
ment. L’échantillon doit être séché de façon à former
avec l’embout de la pipette.
un dépôt sec pratiquement ponctuel au centre du fi-
lament. Pendant cette étape, éviter de chauffer a plus
3.2.3.4 Placer le disque de porcelaine sur la plaque
de 600 “C. La température du filament pendant la
chauffante (3.2.1.2), porter la température à 100 “C phase finale de chargement est un facteur essentiel
et chauffer pendant 1 h. Augmenter alors la tempéra- et doit être surveillée avec soin.
ture jusqu’à 150 “C et la maintenir pendant 1 h. Au
Pour l’analyse isotopique ultérieure par spectrométrie
bout de 2 h le disque doit être sec.
de masse, il est important de bien reproduire les pa-
ramétres suivants qui gouvernent la qualité du dépôt
3.2.3.5 Introduire le disque de porcelaine dans le
d’une analyse a l’autre:
tube à quartz ou dans la nacelle du four à moufle
(3.2.1.3), régler la température à 850 “C et chauffer à
a) acidité;
cette température pendant 20 min. Le four atteint la
température de 850 “C en 20 min environ.
b) concentrations d’éléments ($I 30 %);
3.2.3.6 Éteindre et laisser le four refroidir pendant
c) pureté chimique, particulièrement en ce qui
20 min avant d’en sortir la source. La source est alors
concerne les éléments alcalins;
prête pour la mesure.
d) quantité (+ 30 %);
3.3 Préparation des filaments. pour
position du dépôt;
e)
spectrométrie de masse et spectrométrie
alpha combinées
f) méthode de chauffa
...