ISO 11483:2005

• Abstract:

  ISO 11483: 2005 describes three simple and fast procedures to prepare plutonium sources and a procedure to measure the activity ratio of 238Pu to (239Pu + 240Pu) by alpha spectrometry. The alpha spectrometry method is used for the determination of isotopic abundance of 238Pu in combination with mass spectrometry and eliminates the possible interferences of 238U in the latter method. It applies to the analysis of purified solutions of plutonium in 2 mol/l to 4 mol/l nitric acid containing 50 micrograms to 200 micrograms of plutonium per millilitre, as may result from the chemical treatment and purification preceding plutonium isotopic analysis by mass spectrometry.

• Status: Withdrawn
• Publication Date: 11-Jan-2005
• ICS: 27.120.30 - Fissile materials and nuclear fuel technology
• Technical Committee: ISO/TC 85/SC 5 - Nuclear installations, processes and technologies
• Drafting Committee: ISO/TC 85/SC 5 - Nuclear installations, processes and technologies
• Current Stage: 9599 - Withdrawal of International Standard
• Start Date: 29-Sep-2026
• Completion Date: 03-Oct-2026

• Revised: ISO 11483:2026 - Nuclear fuel technology — Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/239Pu isotope ratio by alpha spectrometry
• Effective Date: 18-Jan-2025
• Revises: ISO 11483:1994 - Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/239Pu isotope ratio by alpha spectrometry
• Effective Date: 15-Apr-2008

Overview

ISO 11483:2005 - "Nuclear fuel technology - Preparation of plutonium sources and determination of 238Pu/239Pu isotope ratio by alpha spectrometry" - specifies fast, reproducible procedures for preparing plutonium alpha sources and for measuring the 238Pu/(239Pu + 240Pu) activity ratio by alpha spectrometry. The method is intended to complement mass spectrometry for plutonium isotopic analysis and helps eliminate potential 238U interferences in mass-based measurements. It applies to purified plutonium solutions in 2–4 mol·L−1 nitric acid with 50–200 µg Pu·mL−1, and to materials free from americium or containing <10% non‑volatile impurities.

Key topics and technical requirements

• Source preparation methods
  • Drop deposition on electrochemically polished stainless‑steel discs (with tetraethylene glycol wetting, drying and ignition).
  • Drop deposition on glazed porcelain discs (controlled drying and ignition in a muffle furnace).
  • Electrodeposition onto stainless steel from buffered, slightly acidic solutions (electroplating cell, rotating anode stirrer).
• Alpha spectrometry measurement
  • Use of semiconductor detectors to record Pu alpha spectra.
  • Spectra processing to derive the activity ratio 238Pu / (239Pu + 240Pu).
• Peak tailing correction
  • Methods included: Geometric-Progression Decrease and exponential extrapolation to correct peak tailing effects.
• Applicability constraints
  • Works on purified solutions resulting from ion‑exchange or solvent extraction purification (e.g., methods complying with ISO 8299 or ISO 15366).
  • Not intended for samples with significant americium contamination.
• Quality considerations
  • Sections covering resolution, repeatability, reproducibility, interference (including americium) and uncertainty evaluation (combined standard uncertainty).

Applications and who uses it

ISO 11483:2005 is used by organizations involved in:

• Nuclear fuel technology and fuel-cycle laboratories for plutonium accountancy and QC.
• Radiochemistry and analytical laboratories performing isotopic analysis of nuclear materials.
• Safeguards, nuclear forensics and regulatory bodies requiring validated methods to cross‑check mass‑spectrometry results and to remove 238U interference.
• Research groups studying alpha spectra and source‑preparation effects on spectral resolution.

Practical benefits include standardized, repeatable source preparation (drop deposition or electrodeposition), improved alpha‑spectrometric isotope ratio accuracy, and compatibility with downstream mass‑spectrometric isotopic analyses.

Related standards

• ISO 8299:1993 - referenced for anion‑exchange purification procedures.
• ISO 15366 - referenced for solvent extraction chromatography purification methods.

Keywords: ISO 11483:2005, plutonium sources, alpha spectrometry, 238Pu/239Pu isotope ratio, source preparation, electrodeposition, drop deposition, nuclear fuel technology, isotopic analysis.

INTERNATIONAL ISO
STANDARD 11483
Second edition
2005-01-15
Nuclear fuel technology — Preparation of
plutonium sources and determination of
238 239
Pu/ Pu isotope ratio by alpha
spectrometry
Technologie du combustible nucléaire — Préparation des sources de
238 239
plutonium et détermination du rapport isotopique Pu/ Pu par
spectrométrie alpha
Reference number
©
ISO 2005
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Contents Page
Foreword. iv
1 Scope. 1
2 Principle . 1
3 Source preparation . 2
[4]
3.1 Source preparation on electrochemically polished stainless-steel disc . 2
3.1.1 Apparatus. 2
3.1.2 Reagents . 2
3.1.3 Procedure. 3
[5]
3.2 Source preparation on porcelain disc . 3
3.2.1 Apparatus. 3
3.2.2 Reagents . 3
3.2.3 Procedure. 3
[2]
3.3 Source preparation by electrodeposition . 4
3.3.1 Apparatus. 4
3.3.2 Reagents . 4
3.3.3 Procedure. 4
4 Alpha spectrometry . 5
4.1 Apparatus. 5
4.2 Measurement . 5
4.3 Spectra evaluation . 5
4.3.1 Principle . 6
[9]
4.3.2 Geometric-progression decrease method . 6
4.3.3 Exponential decrease method . 7
5 Expression of results. 8
6 Interference of americium . 8
7 Resolution of the α spectra. 9
8 Repeatability. 9
9 Reproducibility . 9
10 Interferences. 9
Annex A (informative) Combined standard uncertainty evaluation . 11
A.1 Standard uncertainty R(α) . 11
A.2 Combined standard uncertainty R . 14
8/9
A.3 Evaluation of R8/9 . 15
Bibliography . 18

Foreword
ISO (the International Organization for Standardization) is a worldwide federation of national standards bodies
(ISO member bodies). The work of preparing International Standards is normally carried out through ISO
technical committees. Each member body interested in a subject for which a technical committee has been
established has the right to be represented on that committee. International organizations, governmental and
non-governmental, in liaison with ISO, also take part in the work. ISO collaborates closely with the
International Electrotechnical Commission (IEC) on all matters of electrotechnical standardization.
International Standards are drafted in accordance with the rules given in the ISO/IEC Directives, Part 2.
The main task of technical committees is to prepare International Standards. Draft International Standards
adopted by the technical committees are circulated to the member bodies for voting. Publication as an
International Standard requires approval by at least 75 % of the member bodies casting a vote.
Attention is drawn to the possibility that some of the elements of this document may be the subject of patent
rights. ISO shall not be held responsible for identifying any or all such patent rights.
ISO 11483 was prepared by Technical Committee ISO/TC 85, Refrigeration and air-conditioning,
Subcommittee SC 5, Nuclear fuel technology.
This second edition cancels and replaces the first edition (ISO 11483:1994), of which it constitutes a technical
revision.
iv © ISO 2005 – All rights reserved

INTERNATIONAL STANDARD ISO 11483:2005(E)

Nuclear fuel technology — Preparation of plutonium sources
238 239
and determination of Pu/ Pu isotope ratio by alpha
spectrometry
1 Scope
This International Standard describes three simple and fast procedures to prepare plutonium sources and a
238 239 240
procedure to measure the activity ratio of Pu to ( Pu + Pu) by α spectrometry. The α spectrometry
method is used for the determination of isotopic abundance of Pu in combination with mass spectrometry
and eliminates the possible interferences of U in the latter method. It applies to the analysis of purified
solutions of plutonium in 2 mol/l to 4 mol/l nitric acid containing 50 µg to 200 µg of plutonium per millilitre, as
may result from the chemical treatment and purification preceding plutonium isotopic analysis by mass
spectrometry.
This International Standard applies to plutonium solutions free from Am and those containing less than
10 % of other non-volatile impurities relative to the plutonium content. Anion exchange chromatography in
[12]
accordance with ISO 8299:1993 , Subclauses 7.2 and 7.3, or solvent extraction chromatography in
[13]
ISO 15366 are suitable purification methods.
The methods given in this International Standard are intended for use in conjunction or in parallel with mass
spectrometry for the isotopic analysis of plutonium in spent-fuel solutions or nuclear-grade plutonium products.
2 Principle
There are two major methods to prepare plutonium sources: drop deposition and electrodeposition. Two types
of drop-deposition methods are given: a drop of sample solution is mixed with wetting agent and deposited on
a electrochemically polished stainless-steel disc or porcelain disc and dried. The dried residue is ignited in a
flame or muffle furnace depending upon the selected types of disc to produce a thin and carrier-free source.
In the case of the electrodeposition method, the plutonium is deposited as hydrous oxide from a buffered,
slightly acidic aqueous solution onto a stainless-steel disc.
The source is measured by α spectrometry with a semiconductor detector.
238 239 240 238
The spectrum is processed to obtain the activity ratio of Pu to ( Pu + Pu). The tailing of the Pu
peak is corrected by the “Geometric-Progression Decrease” method or exponential extrapolation method.
238 239 240 239
The isotope ratio Pu/ Pu is calculated using the isotope ratio Pu/ Pu determined by mass
spectrometry.
3 Source preparation
The source should be very thin. Its thickness should not significantly limit the α peak resolution.
Different procedures can be used to prepare α sources, such as
 sublimation in vacuum,
 electrodeposition,
 solution evaporation with a wetting agent and subsequent ignition, or
 coprecipitation of Pu(III)F with lanthanide fluoride, such as NdF or CeF
3 3 3
Sublimation is the preferred procedure when the aim is to study the fine structure of the plutonium α spectrum
and an energy resolution of 9 keV is needed [1]. It is possible, but more difficult, to reach such a resolution
with sources prepared by electrodeposition [2]. Coprecipitation is well suited to determine trace contents of
plutonium in environmental or biological samples by α spectrometry [3]. However, sources prepared by
coprecipitation exhibit α peaks with greater tailing.
Depositing and drying a small drop of solution of the purified sample onto an inert support produce satisfactory
sources for the purpose of plutonium accountancy measurements. Two examples of the procedure of drop-
deposition are described below. These alternatives were selected because they are convenient and in
common use when the sample is measured in parallel by α and mass spectrometry. It is also easy, with these
procedures, to prepare five to twenty sources simultaneously. Drop deposition yields sources of appropriate
properties when using semiconductor detectors with an intrinsic energy resolution of 20 keV or less for
5,50 MeV alpha-particle energy of Pu.
The source support shall have a clean and perfectly smooth surface, which shall remain physically and
chemically inert during the preparation of the sources. In particular, the material of the support shall not melt
and shall be resistant against nitric acid, plutonium nitrate, the wetting agent and their decomposition products,
as well as against atmospheric corrosion.
[4]
3.1 Source preparation on electrochemically polished stainless-steel disc
In the following procedure, the sources shall be prepared in a fume cupboard or a glove box designed for work
with α-emitting radioisotopes where the use of a gas burner is authorized.
3.1.1 Apparatus
3.1.1.1 Electrochemically polished discs, of heat-resistant stainless steel, about 25 mm in diameter
and 0,5 mm thick; stainless steels of the following composition would be suitable: Cr 17 % to 20 %; Ni 8 %
to 15 %; Mo 2,5 % to 4 %; C 0,12 % max.; Si 1,0 % max.; Mn 2,0 % max.; S 0,030 % to 0,045 %; P 0,045 %.
3.1.1.2 Burner
3.1.1.3 Piston pipette, of capacity 10 µl, with disposable tip.
3.1.1.4 Sample holder, made of a 50 mm diameter and 5 mm thick stainless-steel plate with a 25 cm
long insulated handle. A 0,2 mm to 0,3 mm deep recess shall be provided in the centre of the plate with a
diameter 1 mm greater than the diameter of the disc.
3.1.2 Reagents
3.1.2.1 Ethanol, analytical grade.
3.1.2.2 Colourless varnish
2 © ISO 2005 – All rights reserved

3.1.2.3 Tetraethylene glycol, analytical grade.
3.1.3 Procedure
3.1.3.1 Clean the disc with the ethanol (3.1.2.1).
3.1.3.2 Draw a circular rim, of about 12 mm diameter, on the polished surface of the disc with a varnish
(3.1.2.2) and let it dry.
NOTE An artist's brush can be useful for this operation.
3.1.3.3 Place the disc in the recess of the sample holder.
3.1.3.4 Pipette 10 µl of the tetraethylene glycol (3.1.2.3) inside the circular rim.
3.1.3.5 Change the pipette tip and pipette 10 µl of the sample solution inside the circular rim.
3.1.3.6 Gently heat the holder and the disc with a gas burner, swirling slowly over the flame to mix the
sample well with the tetraethylene glycol. The solution should be evaporated slowly, without boiling.
3.1.3.7 When the disc is dry, heat more strongly to burn off the rim of varnish.
3.1.3.8 Finally, introduce the disc into the reducing zone of the flame and bring the source to a dull red
heat for approximately 30 s.
3.1.3.9 Let the holder and the disc cool to ambient temperature. The source is ready for measurement.
[5]
3.2 Source preparation on porcelain disc
3.2.1 Apparatus
3.2.1.1 Glazed porcelain disc, of about 29 mm diameter and 5,5 mm thickness. A circular recess of
8,5 mm diameter and 1 mm depth shall be provided in the centre of the disc to receive the sample solution,
which defines the source area. The glazing shall not melt below 1 000 °C.
3.2.1.2 Hotplate, with a maximum temperature of 250 °C.
NOTE A surface thermometer may be used to monitor the temperature of the plate.
3.2.1.3 Muffle furnace, controllable to 1 000 °C and equipped with a removable quartz boat or tube,
about 100 mm to 200 mm long and 30 mm in diameter. The boat shall be wide enough to accept the porcelain
discs.
3.2.1.4 Piston pipette, of capacity 10 µl, with disposable tip.
3.2.1.5 Pencil, to mark the porcelain disc. The marking shall still be readable after ignition at 850 °C.
3.2.2 Reagents
3.2.2.1 Ethanol, analytical grade.
3.2.2.2 Tetraethylene glycol, analytical grade.
3.2.3 Procedure
3.2.3.1 Clean the surface of the porcelain disc using a tissue paper moistened with ethanol (3.2.2.1).
Write the identification of the sample with a pencil (3.2.1.5) on the reverse side of the disc.
3.2.3.2 Pipette 10 µl, of tetraethylene glycol (3.2.2.2) into the recess in the centre of the porcelain disc
and spread it, with the pipette tip, over the entire surface of the recess.
3.2.3.3 Change the pipette tip and pipette 10 µl of the sample solution into the recess in the centre of the
disc, previously moistened with tetraethylene glycol; mix both solutions well with the tip of the pipette.
3.2.3.4 Place the porcelain disc on the hotplate (3.2.1.2), set the temperature to 100 °C and warm it up
for 1 h; then increase the temperature to 150 °C for another hour; after 2 h, the disc should be dry.
3.2.3.5 Introduce the porcelain disc into the quartz tube or boat of the muffle furnace (3.2.1.3), set the
temperature control to 850 °C and ignite at this temperature for 20 min; the furnace reaches 850 °C in about
20 min.
3.2.3.6 Switch off the furnace and let it cool for about 20 min before removing the source.
The source is ready for measurement.
[2]
3.3 Source preparation by electrodeposition
3.3.1 Apparatus
3.3.1.1 Stainless-steel discs, as described in 3.1.1.1. The diameter has to fit the electroplating cell.
3.3.1.2 Device for electroplating, with adjustable voltage of up to 12 V and adjustable current of up to
200 mA/cm of area of deposition. The anode must be rotating to serve as a stirrer.
3.3.1.3 Disposable electroplating cell, of 10 ml capacity and diameter compatible with the diameter of
the stainless-steel discs (3.1.1.1).
3.3.1.4 Pt-anode
3.3.2 Reagents
3.3.2.1 Nitric acid, analytical grade, concentrated, 3 mol/l, 0,1 mol/l, 0,001 mol/l.
3.3.2.2 H O , analytical grade, 30 %.
2 2
3.3.2.3 Ammonium nitrate, analytical grade, saturated solution in distilled water.
3.3.2.4 Ammonia solution, analytical grade, 5 % in distilled water.
3.3.2.5 Acetone, analytical grade.
3.3.3 Procedure
3.3.3.1 A redox treatment is necessary to ensure isotopic homogenization if the Pu was mixed from
different origins. This can be done by first treating the mixture twice with concentrated nitric acid (HNO ) to
break the polymer and then adding H O in 3 mol/l HNO medium. Then evaporate to dryness and redissolve
2 2 3
in 0,1 mol/l HNO to adjust the concentration to about 1 µg Pu/10 µl.
3.3.3.2 Add 5 ml of 0,001 mol/l HNO to the electrodeposition cell. Transfer 10 µl of the Pu solution to the
cell.
3.3.3.3 Connect the mirror-polished stainless-steel disc and the platinum stirrer to act as cathode and
anode, respectively. It is important to stir the solution during electrodeposition, since there is gas evolution
during the process.
4 © ISO 2005 – All rights reserved

3.3.3.4 Now start the electrodeposition by maintaining a voltage of 10 V to 12 V and adjusting the current
density to about 200 mA/cm by the addition of saturated solution of ammonium nitrate.
3.3.3.5 Run the deposition for about 1 h.
3.3.3.6 Before stopping the electrodeposition, add a few drops of diluted ammonia solution.
3.3.3.7 Remove the electrical connections and wash the electrodeposited source with water and acetone
and keep for drying.
3.3.3.8 Wash the Pt electrode thoroughly with concentrated nitric acid (HNO ). Always use a fresh cell for
a new source.
4 Alpha spectrometry
4.1 Apparatus
4.1.1 Vacuum chamber, equipped with a vacuum gauge and a pump providing pressures of 5 Pa or less.
4.1.2 Si detector, surface barrier passivated or ion-implanted, energy resolution (FWHM) 20 keV or better,
active area about 100 mm .
Passivated ion-implanted detectors have a resolution of 9 keV to 10 keV, but are not required unless the
source is prepared by vacuum sublimation or electrodeposition and the aim is to reach a much better
accuracy or to study the fine structure of the plutonium α spectrum.
The detector shall be mounted in the vacuum chamber at a distance of about 15 mm from the α source, i.e.
about 1,5 times the diameter of the source.
4.1.3 Electronic modules
Bias voltage supply, adjustable up to 200 V, preamplifier and spectrometry amplifier, 1 024 or more memory
238 239 240
multichannel analyser. The amplifier gain is adjusted in such a way that the peaks of Pu and Pu + Pu
are displayed on the upper energy side of the screen; the energy scale should be about 1,5 keV/channel for
the 1 024 multichannel analyser.
4.1.4 Small computing device, separate or incorporated in the multichannel analyser.
4.2 Measurement
−2
4.2.1 Place the source in the vacuum chamber and pump until a vacuum of about 5 Pa (5 × 10 mbar) is
obtained. Then set the detector voltage to the value recommended by the manufacturer.
4.2.2 Record the spectrum of α particle radiation, collecting whenever practical at least 500 000 counts in
238 239 240
the smaller of the two peak groups [corresponding to Pu or ( Pu + Pu) peaks]. The spectrum recorded
in the semi-logarithmic scale shall be similar to the one presented in Figure 1. The upper energy sides of the
two peak groups shall be smooth, while the lower energy sides shall decrease monotonically, except for the
two small peaks indicated in Figure 1. At mid-height, the 5,5 MeV peak of Pu shall have a width of 20 keV
or less. The counts per channel in the valley between the two groups shall be no greater than 1 % of the
counts at the Pu peak top.
4.3 Spectra evaluation
A number of computer software have been developed to perform elaborate evaluations of α spectra [6, 7, 8].
Some can be used on personal computers. However, sources with very high resolution are needed to draw a
ISO 114
...

NORME ISO
INTERNATIONALE 11483
Deuxième édition
2005-01-15
Technologie du combustible nucléaire —
Préparation des sources de plutonium et
détermination du rapport isotopique
238 239
Pu/ Pu par spectrométrie alpha
Nuclear fuel technology — Preparation of plutonium sources and
238 239
determination of Pu/ Pu isotope ratio by alpha spectrometry

Numéro de référence
©
ISO 2005
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Sommaire Page
Avant-propos. iv
1 Domaine d'application. 1
2 Principe . 1
3 Préparation de source . 2
[4]
3.1 Préparation des sources par électrodéposition sur disques d’acier inoxydable polis . 2
3.1.1 Appareillage. 2
3.1.2 Réactifs . 3
3.1.3 Mode opératoire . 3
[5]
3.2 Préparation de source sur disque de porcelaine . 3
3.2.1 Appareillage. 3
3.2.2 Réactifs . 4
3.2.3 Mode opératoire . 4
[2]
3.3 Préparation de la source par électrodéposition . 4
3.3.1 Appareillage. 4
3.3.2 Réactifs . 4
3.3.3 Mode opératoire . 5
4 Spectrométrie alpha. 5
4.1 Appareillage. 5
4.2 Mesurage. 5
4.3 Dépouillement du spectre . 6
4.3.1 Principe . 6
[9]
4.3.2 Méthode de la progression géométrique décroissante . 6
4.3.3 Méthode de la décroissance exponentielle.7
5 Expression des résultats. 8
6 Interférence de l’américium . 9
7 Dépouillement du spectre α. 9
8 Répétitivité. 9
9 Reproductibilité. 9
10 Interférences. 10
Annexe A (informative) Évaluation de l’incertitude standard combinée . 11
A.1 Incertitude standard R(α). 11
A.2 Incertitude standard combinée R . 14
8/9
A.3 Estimation de R . 15
8/9
Bibliographie . 18

Avant-propos
L'ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération mondiale d'organismes nationaux de
normalisation (comités membres de l'ISO). L'élaboration des Normes internationales est en général confiée
aux comités techniques de l'ISO. Chaque comité membre intéressé par une étude a le droit de faire partie du
comité technique créé à cet effet. Les organisations internationales, gouvernementales et non
gouvernementales, en liaison avec l'ISO participent également aux travaux. L'ISO collabore étroitement avec
la Commission électrotechnique internationale (CEI) en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les Normes internationales sont rédigées conformément aux règles données dans les Directives ISO/CEI,
Partie 2.
La tâche principale des comités techniques est d'élaborer les Normes internationales. Les projets de Normes
internationales adoptés par les comités techniques sont soumis aux comités membres pour vote. Leur
publication comme Normes internationales requiert l'approbation de 75 % au moins des comités membres
votants.
L'attention est appelée sur le fait que certains des éléments du présent document peuvent faire l'objet de
droits de propriété intellectuelle ou de droits analogues. L'ISO ne saurait être tenue pour responsable de ne
pas avoir identifié de tels droits de propriété et averti de leur existence.
L'ISO 11483 a été élaborée par le comité technique ISO/TC 85, Énergie nucléaire, sous-comité SC 5,
Technologie du combustible nucléaire.
Cette deuxième édition annule et remplace la première édition (ISO 11483:1994), dont elle constitue une
révision technique.
iv © ISO 2005 – Tous droits réservés

NORME INTERNATIONALE ISO 11483:2005(F)

Technologie du combustible nucléaire — Préparation des
sources de plutonium et détermination du rapport isotopique
238 239
Pu/ Pu par spectrométrie alpha
1 Domaine d'application
La présente Norme internationale décrit trois procédures rapides et simples pour préparer des sources de
238 239 240
plutonium et une procédure de mesure du rapport des activités du Pu et du ( Pu + Pu) par
spectrométrie α. La méthode de spectrométrie α est utilisée pour déterminer l’abondance isotopique du Pu
en combinaison avec la spectrométrie de masse et pour éliminer les interférences possibles du Pu dans
cette dernière. Elle s’applique à l’analyse de solutions purifiées de plutonium en milieu acide nitrique 2 mol/l à
4 mol/l et contenant de 50 µg à 200 µg de plutonium par millilitre, comme dans le cas des traitements
chimiques et de purification précédant l’analyse isotopique du plutonium par spectrométrie de masse.
La présente Norme internationale s’applique aux solutions de plutonium exemptes de Am et à celles
contenant moins de 10 % d’autres impuretés volatiles par rapport à la concentration de plutonium. La
[12]
chromatographie d’échange anionique conformément à l’ISO 8299:1993 , 7.2 et 7.3, ou la
[13]
chromatographie par extraction par solvant de l’ISO 15366 , sont des méthodes de purification adaptées.
Les procédures données dans la présente Norme internationale sont prévues pour un usage combiné ou
parallèle à la spectrométrie de masse pour l’analyse isotopique du plutonium dans les solutions de
combustibles irradiés ou pour les produits à base de plutonium de qualité nucléaire.
2 Principe
Il y a deux méthodes pour préparer des sources de plutonium: dépôt de gouttes et électrodéposition. Deux
méthodes de dépôt de gouttes sont données: une goutte de solution est mélangée à un agent mouillant et
déposée sur un disque d’acier inoxydable poli électrochimiquement ou sur un disque de porcelaine puis
séchée. Le résidu obtenu est calciné dans une flamme ou dans un four à moufle en fonction du type de
disque sélectionné pour produire une source fine et exempte de résidu de matrice.
Dans le cas de la méthode d’électrodéposition, le plutonium est déposé en tant qu’oxyde hydraté à l’aide
d’une solution tamponnée légèrement acide sur un disque d’acier inoxydable.
La source est mesurée par spectrométrie α avec un détecteur semi-conducteur.
238 239 240
Le spectre obtenu est traité pour déterminer l’activité des isotopes Pu et ( Pu + Pu) La traîne du pic
Pu est corrigée par la méthode de progression géométrique décroissante ou une méthode d’extrapolation
exponentielle.
238 239 240 239
Le rapport isotopique Pu/ Pu est calculé en utilisant le rapport Pu/ Pu déterminé par spectrométrie
de masse.
3 Préparation de source
La source doit être très fine. Son épaisseur ne doit pas limiter de façon significative la résolution des pics α.
Différentes procédures peuvent être utilisées pour préparer les sources, comme
 la sublimation sous vide,
 l’électrodéposition,
 l’évaporation de la solution avec un agent mouillant et sa calcination, ou
 la coprécipitation du Pu(III)F avec NdF ou CeF .
3 3 3
La sublimation est la méthode à privilégier quand le but est d’étudier la structure fine de l’émission α du
plutonium et qu’une résolution en énergie de 9 keV est nécessaire [1]. Il est possible mais plus difficile
d’atteindre une telle résolution avec des sources préparées par électrodéposition [2]. La coprécipitation est
bien adaptée pour la détermination de traces de plutonium dans des échantillons environnementaux ou
biologiques par spectrométrie α [3]. Cependant, les sources préparées par coprécipitation présentent des pics
α avec de plus larges traînes.
Le dépôt et le séchage d’une petite goutte de solution d’échantillon purifié sur un support inerte donne des
sources satisfaisantes pour les mesures de comptabilité du plutonium. Deux exemples de méthode de dépôt
de gouttes sont décrits ci-dessous. Ces solutions ont été sélectionnées car elles sont pratiques et d’un usage
courant quand l’échantillon est mesuré en parallèle par spectrométries α et de masse. Il est aussi facile avec
ces méthodes de préparer de cinq à vingt sources simultanément. Le dépôt de gouttes produit des sources de
propriétés appropriées pour l’utilisation de détecteurs semi-conducteurs ayant une résolution en énergie
intrinsèque de 20 keV ou moins pour les particules alpha d’énergie de 5,50 MeV du Pu.
Le support de source doit avoir une surface propre et parfaitement lisse, qui doit rester physiquement et
chimiquement inerte pendant la préparation des sources. En particulier, le support du matériau ne doit pas
fondre et doit être résistant à l'acide nitrique, au nitrate de plutonium, à l’agent mouillant et à leurs produits de
décomposition ainsi qu’à la corrosion atmosphérique.
[4]
3.1 Préparation des sources par électrodéposition sur disques d’acier inoxydable polis
Dans la méthode suivante, les sources doivent être préparées sous une hotte ventilée ou dans une boîte à
gants conçues pour travailler avec des radio-isotopes émetteurs α et où l’usage d’un brûleur à gaz est
autorisé.
3.1.1 Appareillage
3.1.1.1 Disques électrochimiquement polis, en acier inoxydable résistant à la chaleur, d’environ
25 mm de diamètre et de 0,5 mm d’épaisseur; les aciers inoxydables de composition suivante sont adaptés:
Cr 17 % à 20 %; Ni 8/15 %; Mo 2,5/4 %; C 0,12 % max.; Si 1,0 % max.; Mn 2,0 % max.; S 0,030 % à
0,045 %; P 0,045 %.
3.1.1.2 Brûleur à gaz
3.1.1.3 Pipette à piston, de 10 µl, à embout jetable.
3.1.1.4 Porte-échantillon, en acier inoxydable, de 50 mm de diamètre et de 5 mm d’épaisseur avec un
manche isolant d’environ 25 cm de long. Un renfoncement de 0,2 mm à 0,3 mm de profondeur doit être
aménagé au centre avec un diamètre supérieur de 1 mm à celui des disques.
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3.1.2 Réactifs
3.1.2.1 Éthanol, de qualité analytique.
3.1.2.2 Vernis incolore.
3.1.2.3 Tétraéthylène glycol, de qualité analytique.
3.1.3 Mode opératoire
3.1.3.1 Nettoyer le disque avec de l’éthanol (3.1.2.1).
3.1.3.2 Tracer un anneau circulaire d’environ 12 mm de diamètre sur la surface polie du disque avec le
vernis (3.1.2.2) et le laisser sécher.
NOTE Un pinceau d’artiste peut être pratique pour cette opération.
3.1.3.3 Placer le disque dans le renfoncement du porte-échantillon.
3.1.3.4 Pipetter 10 µl de tétraéthylène glycol (3.1.2.3) à l’intérieur du rebord circulaire.
3.1.3.5 Changer l’embout de la pipette et pipetter 10 ml de la solution d’échantillon à l’intérieur de
l’anneau circulaire.
3.1.3.6 Chauffer doucement le porte-échantillon et le disque avec un brûleur à gaz, faire tournoyer
lentement au-dessus de la flamme pour bien mélanger l’échantillon et le tétraéthylène glycol. La solution doit
s’évaporer lentement, sans bouillir.
3.1.3.7 Quand le disque est sec, chauffer plus fortement pour brûler le rebord de vernis.
3.1.3.8 Finalement, introduire le disque dans la zone réductrice de la flamme et porter la source au rouge
sombre pendant seulement 30 s.
3.1.3.9 Laisser refroidir le porte-échantillon et le disque à la température ambiante. La source est prête
pour la mesure.
[5]
3.2 Préparation de source sur disque de porcelaine
3.2.1 Appareillage
3.2.1.1 Disque de porcelaine glacée, de 29 mm de diamètre environ et de 5,5 mm d’épaisseur. Un
renfoncement de 1 mm d’épaisseur et d’environ 8,5 mm de diamètre et définissant la surface de la source doit
exister au centre du disque pour recevoir la solution d’échantillon. Le glaçage ne doit pas fondre au-dessous
de 1 000 °C.
3.2.1.2 Plaque chauffante, avec une température maximale de 250 °C.
NOTE Un thermomètre de surface peut être utilisé pour contrôler la température de la plaque.
3.2.1.3 Four à moufle, contrôlable jusqu’à 1 000 °C et équipé d’une nacelle ou tube en quartz, d‘environ
100 mm à 200 mm de long et de 30 mm de diamètre. La nacelle doit être assez large pour recevoir les
disques de porcelaine.
3.2.1.4 Pipette à piston, de 10 µl, à embout jetable
3.2.1.5 Crayon, pour référencer le disque de porcelaine. Le marquage doit rester lisible après la
calcination à 850 °C.
3.2.2 Réactifs
3.2.2.1 Éthanol, de qualité analytique.
3.2.2.2 Tétraéthylène glycol, de qualité analytique.
3.2.3 Mode opératoire
3.2.3.1 Nettoyer la surface du disque de porcelaine avec un tissu de papier humidifié à l’éthanol (3.2.2.1).
Écrire l’identification de l’échantillon avec le crayon (3.2.1.5) sur l’envers du disque.
3.2.3.2 Pipetter 10 ml de tétraéthylène glycol (3.2.2.2) dans le renfoncement au centre du disque de
porcelaine et l’étaler avec le bout de la pipette sur la surface entière du renfoncement.
3.2.3.3 Changer l’embout de la pipette et pipetter 10 ml de la solution d’échantillon dans le renfoncement
au centre du disque de porcelaine, précédemment humidifié avec le tétraéthylène glycol, bien mélanger les
deux solutions avec le bout de la pipette.
3.2.3.4 Placer le disque de porcelaine sur la plaque chauffante (3.2.1.2), régler la température à 100 °C
et chauffer pendant 1 h; puis augmenter la température jusqu’à 150°C pour encore 1 h; après ces 2 h, le
disque doit être sec.
3.2.3.5 Introduire le disque de porcelaine dans le tube de quartz ou la nacelle du four à moufle (3.2.1.3),
régler la température à 850 °C et calciner à cette température pendant 20 min; le four atteint 850 °C en
20 min environ.
3.2.3.6 Arrêter le four à moufle et laissez-le refroidir pendant 20 min avant d’enlever la source.
La source est prête pour la mesure.
[2]
3.3 Préparation de la source par électrodéposition
3.3.1 Appareillage
3.3.1.1 Disque en acier inoxydable, comme décrit en 3.1.1.1. Le diamètre doit être adapté à la cellule
d’électrodéposition.
3.3.1.2 Appareil d’électrodéposition, avec une tension ajustable jusqu’à 12 V et une densité de courant
ajustable jusqu’à 200 mA/cm de surface de dépôt. L’anode doit être tournante pour servir d’agitateur.
3.3.1.3 Cellule d’électrodéposition jetable, de 10 ml de capacité et de diamètre compatible avec le
diamètre des disques en acier inoxydable (3.1.1.1).
3.3.1.4 Anode de platine.
3.3.2 Réactifs
3.3.2.1 Acide nitrique, de qualité analytique, concentré, 3 mol/l, 0,1 mol/l, 0,001 mol/l.
3.3.2.2 H O , de qualité analytique, 30 %.
2 2
3.3.2.3 Nitrate d’ammonium, de qualité analytique, en solution saturée dans l’eau distillée.
3.3.2.4 Ammoniaque, de qualité analytique, 5 % dans l’eau distillée.
3.3.2.5 Acétone, de qualité analytique.
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3.3.3 Mode opératoire
3.3.3.1 Un traitement d’oxydo-réduction est nécessaire pour assurer l’homogénéisation isotopique si du
plutonium de différentes origines a été mélangé. Cela peut être fait d’abord en traitant la solution deux fois à
l’acide nitrique concentré (HNO ) pour détruire le polymère et ensuite en ajoutant de l’eau oxygénée H O
3 2 2
dans de l’acide nitrique 3 mol/l. Ensuite, évaporer à sec et redissoudre dans de l’acide nitrique 0,1 mol/l pour
ajuster la concentration de la solution à environ 1 µg Pu/10 µl.
3.3.3.2 Ajouter 5 ml d’acide nitrique 0,001 mol/l dans la cellule d’électrodéposition. Transférer 10 µl de la
solution de plutonium dans la cellule.
3.3.3.3 Connecter le disque d’acier inoxydable poli miroir et l’agitateur en platine pour qu’ils soient
respectivement cathode et anode. Il est important d’agiter la solution pendant l'électrodéposition, car il y a
dégagement de gaz pendant l’opération.
3.3.3.4 Démarrer l’électrodéposition en maintenant une tension de 10 V à 12 V et en ajustant la densité
de courant à environ 200 mA/cm par addition de solution saturée de nitrate d’ammonium.
3.3.3.5 Continuer l’électrodéposition pendant 1 h.
3.3.3.6 Avant l’arrêt de l’électrodéposition, ajouter quelques gouttes de solution diluée d’ammoniaque.
3.3.3.7 Enlever les connections électriques et laver la source électrodéposée avec de l’eau et de
l’acétone et laisser sécher.
3.3.3.8 Laver l’électrode de platine soigneusement avec de l’acide nitrique concentré. Utiliser toujours
une nouvelle cellule pour une nouvelle source.
4 Spectrométrie alpha
4.1 Appareillage
4.1.1 Chambre à vide, équipée avec une jauge à vide et une pompe permettant l’obtention d’un vide de
5 Pa ou moins.
4.1.2 Détecteur au silicium, à barrière de surface passivée ou à ions implantés, de résolution en énergie
(FWHM) de 20 keV ou mieux, avec une surface active de 100 mm .
Les détecteurs passivés ou à ions implantés ont une résolution de 9 keV à 10 keV, mais ne sont pas
nécessaires à moins que la source soit préparée par sublimation sous vide ou électrodéposition et que le but
recherché soit une meilleure précision ou l’étude des structures fines du spectre alpha du plutonium.
Le détecteur doit être monté dans la chambre à vide à une distance d’environ 15 mm de la source alpha,
c’est-à-dire 1,5 fois le diamètre de la source.
4.1.3 Modules électroniques, alimentation en tension de polarisation ajustable jusqu’à 200 V,
préamplificateur et amplificateur de spectrométrie, analyseur multicanal de 1 024 canaux ou plus. Le gain de
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l’amplificateur doit être ajusté de telle manière que les pics de Pu et de Pu + Pu soient affichés dans
la partie des énergies les plus élevées de l’écran; l’échelle d’énergie doit être de 1,5 keV par canal pour un
analyseur à 1 024 canaux.
4.1.4 Équipement de calcul, séparé ou incorporé dans l’analyseur multicanal.
4.2 Mesurage
4.2.1 Introduire la source dans la chambre à vide et pomper jusqu’à obtenir un vide d’environ 5 Pa
−
(5 × 10 mbar). Puis régler la tension du détecteur à la valeur recommandée par le constructeur.
4.2.2 Enregistrer le spectre du rayonnement α, collecter si possible au moins 500 000 coups dans le plus
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petit des deux groupes de pics [correspondant aux pics Pu ou ( Pu + Pu)]. Le spectre enregistré en
échelle semi-logarithmique doit être similaire à celui présenté à la Figure 1. Les côtés des énergies les plus
élevées des deux groupes de pics doivent être doux, alors que les côtés des énergies plus faibles doivent
décroître de façon monotone à l’exception des deux petits pics indiqués à la Figure 1. À mi-hauteur, le pic de
...